【国际论文】利用近似准粒子 DFT + A - 1/2 分析高度复杂的 Ga₂O₃ 和 In₂O₃ 多晶体的电子和光学特性

        近期，由巴西航空理工学院的研究团队在学术期刊 The Journal of Physical Chemistry C 发布了一篇名为 Electronic and Optical Properties of Highly Complex Ga₂O₃ and In₂O₃ Polymorphs Using Approximate Quasiparticle DFT + A – 1/2（利用近似准粒子 DFT + A - 1/2 分析高度复杂的 Ga₂O₃ 和 In₂O₃ 多晶体的电子和光学特性）的文章。

摘要

        Ga₂O₃ 和 In₂O₃ 是透明电子器件和紫外光电子学中最重要的宽带隙半导体之一。由于其显著的多晶型现象，深入理解其不同晶相的物理特性至关重要。该项研究不仅评估了特定晶体结构的稳定性，还重点研究了材料特性如何随晶体结构的变化而变化。通过密度泛函理论（DFT）计算，并采用 AM05 交换-关联泛函，优化了五种 Ga₂O₃ 和五种 In₂O₃ 多晶型的原子结构。此外，为了考虑电子系统的激发效应、准粒子形成以及带隙低估问题，采用了一种快速、高效但近似的方法：DFT + A – 1/2。该方法能够准确预测基本带隙、带间跃迁能量及 d 电子能级位置，即使对于高达 160 个原子的晶胞也能保持良好计算精度。基于计算得到的电子结构，进一步预测了材料的介电特性和光学光谱。此外，计算了有效质量和介电张量，并基于这些参数估算了带边激子的束缚能。所有计算结果均结合多晶型的几何结构和对称性进行了讨论，并与现有的实验及理论数据进行了比较。该项研究的结果有助于理解 Ga₂O₃ 和 In₂O₃ 多晶型的电子和光学行为，为其在光电子器件中的应用提供理论支持。

图 1. Ga₂O₃ 和 In₂O₃ 的原子几何图形。上图：Ga₂O₃ 物相：(a) 斜方晶系（α），(b) 单斜晶系（β，用非原始单元格表示），(c) 立方缺陷尖晶石系（γ，用 1 × 1 × 3 超晶胞表示），(d) 立方比斜晶系（δ），以及 (e) 正方晶系（κ）。底部： In₂O₃ 相：(a) 斜方晶系 (α)，(b) 立方比斜晶系 (δ)，(c) 正方晶系 (ω1)，(d) 正方晶系 (ω2)，以及 (e) 正方晶系 (ω3)。除了前面提到的两个相（单斜和立方缺陷尖晶石），所有其他结构都使用原始单元格进行描述。单胞边界用模糊实线表示。原子用红色（O）、绿色（Ga）或紫色（In）点表示。

图 2. 两种 Ga₂O₃ 多晶体（上图）和两种 In₂O₃ 多晶体（下图）的平均 d 级位置（以 eV 为单位）与振幅 A 的函数关系。图中描绘了最稳定的相：β-Ga₂O₃ 和 δ-In₂O₃（蓝色），以及两种蜕变相：α-Ga₂O₃ 和 ω2-In₂O₃ （红色）。VBM 被用作能量零点。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c06718