【国际论文】具有从最初计算精度的非晶态氧化镓可塑性大尺度原子模拟研究

        由芬兰赫尔辛基大学的研究团队在学术期刊 scientific reports 发布了一篇名为 Large-scale atomistic study of plasticity in amorphous gallium oxide with ab-initio accuracy（具有从最初计算精度的非晶态氧化镓可塑性大尺度原子模拟研究）的文章。

        研究团队感谢芬兰研究理事会 project numbers 360436、315451、315453、326426、338750 和 332347 的资助。J. Zhao感谢国家自然科学基金（Grant 62304097）、广东省基础与应用基础研究基金（Grant 2023A1515012048）以及深圳市基础研究计划（Grant JCYJ20230807093609019）的资助。J. Byggmästar感谢芬兰研究理事会旗舰项目：芬兰人工智能中心（FCAI）的资助。感谢芬兰 CSC - IT 科学中心项目 2003839（室温下玻璃塑性 LAPLAS）和 hy3898 以及芬兰网格和云计算基础设施项目（FGCI; urn:nbn:fi:research-infras-2016072533）提供的计算资源。

        相比于已被广泛研究的晶态氧化镓（Ga₂O₃）多晶型，人们对其非晶态（a-Ga₂O₃）的认识仍然十分有限。借助机器学习势函数，研究开展了大规模原子尺度模拟，系统探讨了非晶氧化镓的形成及其塑性行为。研究发现，在超高冷却速率下，熔融氧化镓可成功非晶化，并表现出明显的玻璃转变现象。经计算，在不同的冷却速率下，其玻璃转变温度介于 1234 K 至 1348 K 之间。结构分析表明，非晶氧化镓（a-Ga₂O₃）在配位数分布、键长分布、键角分布等方面与非晶氧化铝（a-Al₂O₃）具有高度相似性。在拉伸模拟中，室温下的 a-Ga₂O₃ 表现出较强的塑性行为，与 a-Al₂O₃ 极为相似。通过多种定量表征方法，研究表明 a-Ga₂O₃ 比 a-Al₂O₃ 具有更高的局部塑性应变事件的成核速率，从而提高了材料在变形过程中抗剪切带形成的能力。

        基于新开发的机器学习势函数（ML-IAP）tabGAP，通过大规模原子模拟研究了 a-Ga₂O₃ 的室温塑性。将结果与现有的实验和计算结果进行了比较。在原子模拟的时间尺度上，该势函数能够生成密度和结构特性与已报道的材料特性相当的 a-Ga₂O₃ 结构。因此，新的 tabGAP 势函数在模拟 a-Ga₂O₃ 方面高效且可靠。计算结果证实，经过熔融淬火制备过程后，Ga₂O₃ 中会发生玻璃化转变。

        拉伸试验模拟表明， a-Ga₂O₃ 在室温下的塑性与之前在具有相似原子数的 a-Al₂O₃ 中观察到的塑性相当，但也有不同之处。在相同的应变速率下变形时，两种材料中处于介导塑性的局部塑性应变事件（LPSE）簇中的原子比例不同。这表明 a-Ga₂O₃ 的 LPSE 成核率更高，这可以增加材料对剪切带形成的抗性，而剪切带形成是无定形材料中已知的一种失效机制。这项工作的结果表明，机器学习内原子势（ML-IAP）是研究非晶态材料机械性能的有用工具，为实验研究提供了预测信息。

图 1. (a) 不同冷却速率下 Ga₂O₃ 结构的质量密度（ρ）和原子密度与温度的函数关系。(b) 不同冷却速率下冷却过程中势能（E_p）与温度的函数关系。(c) 不同冷却速率下，冷却过程中修正的 Wendt-Abraham 参数与温度的函数关系。(d) 根据势能变化评估的 T_g 数据与 VFT 和 MYEGA 模型的拟合。

图 2. (a) 拉伸试验期间应力（实线）和平均力矩（D²_min 虚线）与应变的函数关系。杨氏模量根据曲线前 1% 的线性拟合计算得出。D²_min 是以 r_cut =4.6 Å 计算的。 (b) a-Ga₂O₃ 和 a-Al₂O₃ 中与应变尺寸正交的尺寸上的体积变化与应变尺寸上的体积变化的函数关系。a-Ga₂O₃ 的泊松比是根据 a-Ga₂O₃ 的第一个 1% 应变（Δz/z<0.01）数据拟合的。

DOI：

doi.org/10.1038/s41598-025-93874-w