【国内论文】中科院半导体研究所张兴旺研究员联合北京工业大学孟军华副教授团队：β-Ga₂O₃在室温下的单光子发射

         由北京工业大学物理与光电工程学院孟军华副教授联合中科院半导体研究所张兴旺研究员的研究团队在学术期刊 Nature Communications 发布了一篇名为 Room-temperature single-photon emission from β-Ga₂O₃（β-Ga₂O₃ 在室温下的单光子发射）的文章。

         单光子发射器是能够按需发射单个光子的量子光源。它们是量子密钥分发、量子计算和量子计量学等前沿技术的核心构建模块。一个稳定的单光子发射器（SPE）需要具备室温工作能力、高亮度、高纯度、光稳定性以及易于集成到光子电路中。现有材料平台有一定的局限性，金刚石中的氮-空位（NV）色心是目前最成熟的固态量子比特系统。然而，金刚石的加工极其困难，难以制造复杂的光子集成电路，且缺乏大尺寸、低成本的晶圆 。碳化硅（SiC）是一种成熟的工业材料，易于加工，但其某些色心在室温下的发光亮度较低，量子效率不够理想。六方氮化硼（hBN）有着是近年来比较的优异特性，但其通常需要复杂的剥离工艺，难以大规模、确定性地定位和集成。氧化锌（ZnO）通常只在低温下工作，或存在严重的闪烁问题，限制了实际应用。β-氧化镓（β-Ga₂O₃）作为超宽禁带半导体（~4.9 eV），在功率电子领域已备受瞩目。它拥有极宽的透明窗口，这意味着其不会吸收自身发射的可见光或近红外光子，是极佳的量子发射极宿主。与金刚石不同，β-Ga₂O₃ 可以通过低成本的熔体法（如 EFG 法）生长高质量、大尺寸的单晶衬底，这为未来的大规模量子芯片制造提供了现成的工业基础。尽管对 β-Ga₂O₃ 的光学性质（如 Cr, Fe 掺杂发光）有着大量的研究，但关于其内部孤立点缺陷是否能产生量子化的单光子发射，在此研究之前几乎是未知的。

         基于宽禁带半导体的单光子发射器（SPE）在实现室温量子应用方面具有巨大潜力。近年来，在金刚石、氮化铝、碳化硅、六方氮化硼、氮化镓和氧化锌等多种宽带隙材料中发现了基于缺陷的单光子发射器。β-氧化镓（β-Ga₂O₃）作为新兴的超宽带隙半导体，展现出极具前景的电子与光电特性，但迄今尚未有关于其单光子发射的报道。本文首次实现了 β-Ga₂O₃ 在室温下的光稳定单光子发射。研究人员发现，在多种 β-Ga₂O₃ 材料中均可观测到单光子发射现象，包括同质外延和异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜以及市售 β-Ga₂O₃ 晶圆。观测到的发射器具有卓越的光物理特性，包括高纯度、高亮度及线性偏振。第一性原理计算表明，经等离子体处理并通过退火激活的局域化中性双空位缺陷是 β-Ga₂O₃ 中单光子发射的根源。这种嵌入技术成熟半导体中的高性能室温单光子发射器，为片上可扩展集成器件及量子技术应用提供了广阔前景。

         ● 在 β-Ga₂O₃ 材料体系中通过实验证实了室温单光子发射现象，拓展了该材料在功率器件之外的全新应用领域。

         ● 通过理论与实验的完美吻合，精准识别了发光缺陷为占据 O₂ 位的氮杂质，为后续通过掺杂工程可控植入量子光源指明了方向。

         ● 初步展示了基于 β-Ga₂O₃ 的单片光子回路的可行性，证明该材料既可以作为光源，也可以作为波导介质。

         在室温下观测到 β-Ga₂O₃ 中点缺陷在可见光波段产生光学稳定的单光子发射。研究发现，通过等离子体处理结合退火工艺，可在多种 β-Ga₂O₃ 材料中产生单光子发射，包括同质外延和异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜以及市售单晶 β-Ga₂O₃ 晶片。与异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜相比，同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜和单晶 β-Ga₂O₃ 晶片中的发射体表现更优。光物理分析揭示了各种 β-Ga₂O₃ 样品中的色心在室温下具有明亮（校正后约 10⁵ counts/s）、纯净（g²(0) < 0.2）、稳定、线性偏振的量子发光特性。密度泛函理论计算表明，中性 V_GaI-V_OIII 缺陷是观测到单光子发射的根源。这种在室温下工作的明亮单光子发射为基于 β-Ga₂O₃ 的光电子器件和未来集成量子光子学提供了基础构建模块。

         Nature Communications 是一个多学科期刊,发表来自自然科学所有领域的高质量研究,包括生物、健康、社会、物理、化学和地球科学等。最新影响因子为14.7。一直稳居在中科一区Top期刊，并且是一本综合性期刊。

         本研究部分由国家自然科学基金（62174009，J.M.；52473268，X.Z.）和国家重点研发计划（2024YFA1409702，X.Z.）的支持。

图1. 外延 β-Ga₂O₃ 薄膜的表征结果。(a-c) 分别展示单晶 β-Ga₂O₃ 晶圆 (a)、生长于蓝宝石衬底上的同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (b) 及异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (c) 的原子力显微镜 (AFM) 图像。(d) 同质外延与异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜的拉曼光谱。星号标注蓝宝石衬底的拉曼峰。(e) 沿β-Ga₂O₃ [102] 晶面方向拍摄的同质外延 β-Ga₂O₃ 界面高分辨透射电子显微镜 (HRTEM) 图像。(f) (e) 图中橙框区域的放大视图及沿垂直虚线方向的对应原子强度分布曲线。

图2. β-Ga₂O₃ 室温单光子探针特性表征。(a,b) 同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (a) 与异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (b) 的归一化共聚焦光致发光 (PL) 强度图。红色方框标记孤立发光点。(c) 通过洛伦兹函数拟合的 PL 光谱，用于获取同质外延与异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜中零声子线 (ZPL) 与声子边带 (PSB) 的各自权重。方格与星号标记的峰分别源自 β-Ga₂O₃ 的拉曼模式及蓝宝石衬底。(d,e) 在 5 mW 连续波激光激发下测得的同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (d) 与异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜 (e) 中单光子发射器 (SPEs) 的二阶相关函数 g²(τ)。(f) 同质外延/异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜中 SPEs 发射强度的饱和行为及其理论拟合曲线。

图3. 同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜中单点发光器件的光稳定性与极化特性。(a) 在 5 mW 激发功率和 1 s 积分时间下测得的量子发光器件光致发光光谱稳定性测试。(b) 采样时间间隔为 200 ms 的发光器件随时间变化的光致发光强度，未观察到明显闪烁或褪色现象。(c) 量子发射器的归一化极化依赖性 PL 光谱等值线图。(d) PL 强度与极化角 θ 的极坐标图。数据经 cos²(θ) 拟合函数处理，获得 54 % 的极化可见度。

图4. 不同 β-Ga₂O₃ 样品中量子发射体的统计分析。(a) ZPL 波长分布直方图，每 5 nm 为一个区间。红色曲线为 ZPL 波长的高斯拟合。(b,c) ZPL 半高全宽 (FWHM) 分布 (b) 与 ZPL-PSB 能量间隔分布 (c)。

图5. 基于 SPEs 缺陷的首阶原理计算。（a）取向为 [010] 的 β-Ga₂O₃ 超胞。黑色轮廓线勾勒其轮廓，共包含 160 个原子。晶体学上不同的 Ga 和 O 位点以不同颜色标注：Ga_Ι 为浅绿色，Ga_ΙΙ 为深绿色，O_Ι 为红色，O_ΙΙ 为洋红色，O_ΙΙΙ 为粉红色。(b) V_GaI-V_OIII 缺陷的示意结构图。(c) V_GaI-V_OIII 缺陷的 Kohn–Sham 能级图。带隙中的占据态与未占据态分别以实心箭头和空心箭头表示。箭头方向表示电子自旋，可能的光学跃迁处标有黑色虚心圆圈。(d,e) 中性 V_GaI-V_OIII 缺陷中与光学跃迁相关的最高占据态 (d) 和最低未占据态 (e) 的波函数。(f) 中性 V_GaI-V_OIII 缺陷的计算光致发光光谱(红色)与实验数据(黑色)对比。为便于比较声子边带的形状与分布，两光谱能量均相对于零点电位水平方向偏移。

DOI：

doi.org/10.1038/s41467-025-66953-9