【其他论文】Er³⁺ 在 Ga₂O₃ 中的稳定性、电子量子态及磁性相互作用

        由美国爱荷华大学的研究团队在学术期刊 Physical Review Materials 发布了一篇名为Stability, electronic quantum states, and magnetic interactions of Er³⁺ ions in Ga₂O₃（Er³⁺ 在 Ga₂O₃ 中的稳定性、电子量子态及磁性相互作用）的文章。

摘要

        本文报告了一项从头算研究，探讨了掺铒（Er）宽带隙 α- 和 β-氧化镓（Ga₂O₃）的相稳定性、缺陷形成、电子结构以及多重磁性、Dzyaloshinskii-Moriya、光学、超精细和晶场相互作用，这对建立光电子学和量子信息应用的基础至关重要。通过负形成能、负凝聚能、有利弹性常数及正声子频率，证实了原始相的化学、结构、力学及动力学稳定性。声子色散分析表明：α 相中 Ga-O 键均匀分布，而 β 相因各向异性多面体运动导致键长变化。缺陷形成能分析证实，Er 掺杂 α 相与 β 相 Ga₂O₃ 均倾向于 Er³⁺（中性）态。通过混合泛函计算修正了标准密度泛函理论（DFT）计算中原始相带隙相对于实验值的低估问题，最终获得 α-Ga₂O₃ 间接带隙为 5.21 eV，β-Ga₂O₃ 间接带隙为 4.94 eV。位点偏好能分析表明 Er 部分占据了镓的八面体位点。两种相中 Er 超精细张量系数的各向异性性质相似，这可能源于 Er 占据相同镓八面体位点。另一方面，计算结果显示：α 相中两个 Er 掺杂剂间的磁交换作用为负值，而 β 相中为正值，表明前者处于反铁磁（AFM）基态，后者处于铁磁（FM）基态。在 α 相中沿 x 方向获得较大的 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用（DMI），而在 β 相中沿 y 方向获得较大 DMI。这种强 DMI 可能支持奇异磁纹结构，为自旋电子学应用开辟了前景广阔的方向。对原始相和 Er 掺杂相的介电常数与折射率分析表明，计算结果与现有实验值吻合良好。计算结果表明 β 轴方向的光学各向异性略高于 α 轴，这源于 β 轴涉及较低对称性。基于密度泛函理论计算的晶场系数用于解析 4f 多重态及 4f−4f 跃迁。由此计算出的第一激发态最低能级至基态最低能级的跃迁波长约为 1.53 μm，与现有实验结果吻合良好，且处于量子通信波长范围之内。

原文链接：

https://doi.org/10.1103/z9jw-wvzd