【会员论文】ASS丨西电郝跃院士&镓仁半导体张辉教授团队通过MOCVD工艺优化实现低成本高质量β-Ga₂O₃同质外延生长

        由西安电子科技大学郝跃院士、马晓华教授、杭州镓仁半导体有限公司张辉教授等联合西安邮电大学、浙江大学的研究团队在学术期刊 Applied Surface Science 发布了一篇名为 Carrier gas modulated surface dynamics and crystalline quality of (100) β-Ga₂O₃ homoepitaxial films via MOCVD（通过 MOCVD 法研究载气对(100)β-Ga₂O₃ 同质外延薄膜表面动力学及晶质度的调控）的文章。

        超宽禁带半导体 β-Ga₂O₃（氧化镓）凭借其超高的理论击穿电场和低成本熔体法生长衬底的优势，成为下一代高功率电子器件的理想材料。其中，(100) 晶面因较低的表面能而非常适合制备大尺寸衬底，但在 MOCVD 同质外延过程中极易产生双晶界和堆垛层错等缺陷，严重影响晶体质量。虽然传统上使用 Ar（氩气）作为载气能够实现优质的台阶流生长，但 Ar 成本高昂且热导率较低，难以满足工业化大规模生产的需求；相比之下，低成本且高热导率的 N₂（氮气）虽更具工业价值，却会导致外延层表面严重粗化并引发高密度的双晶缺陷。目前学术界对这种由载气引发的外延质量差异缺乏根本的物理机制解释，且缺乏基于动力学指导的 N₂ 体系优化策略，这严重制约了低成本 β-Ga₂O₃ 器件的产业化进程。

        本研究阐明了在用氮气（N₂）替代氩气（Ar）作为载气时，(100)β-Ga₂O₃ 金属有机化学气相沉积（MOCVD）同质外延中生长模式转变的物理机制。氩气促进台阶流生长，均方根（RMS）粗糙度为 0.209 nm，且无孪晶缺陷。氮气则触发二维岛状成核，产生大量孪晶边界，并将粗糙度增加至 1.545 nm。通过将边界层传质动力学与边界条件（BCF）理论相结合，该团队发现氮气较高的运动粘度会形成更厚的边界层，从而阻碍镓（Ga）前驱体的传输。这提高了表面 VI/III 的有效比例，创造了富氧环境，增加了原子迁移的障碍。因此，镓的扩散长度下降至临界台阶宽度以下，迫使生长模式转变为二维岛状生长。在此框架的指导下，该团队通过调节氧气（O₂）与三甲基镓（TMGa）的摩尔流量比来优化氮气驱动的工艺。在最佳比例 300 下，被抑制的镓扩散动力学得到补偿，恢复了台阶流生长。这些优化后的薄膜完全消除了孪晶缺陷，均方根粗糙度恢复至 0.267 nm。本研究建立了一个机理框架，将载气特性与边界层传输和表面扩散动力学联系起来，从而能够合理设计工艺，以经济高效的方式规模化生长器件级 β-Ga₂O₃ 同质外延薄膜。

        ①结合边界层质量传输模型与 BCF 晶体生长理论，首次阐明了载气物理性质对外延生长模式的调控机制。由于 N₂ 的运动粘度高于 Ar，使得边界层变厚，阻碍了前驱体 Ga 的传输，进而抬高了表面有效 VI/III 比，增强了 Ga-O 键合并提高了 Ga 原子的迁移能垒。

        ②证明了在 N₂ 气氛下，升高的迁移能垒使 Ga 原子的表面扩散长度显著缩短，使其小于衬底台阶宽度，从而被迫从理想的“台阶流（Step-flow）生长”转变为“二维岛状（2D-island）生长”，并最终导致高密度双晶界（Twin boundaries）的形成。

        ③提出并验证了通过精细调控 O₂/TMGa 摩尔流量比的优化策略。将 O₂/TMGa 摩尔比从默认的 833 降低并优化至 300 时，补偿了受抑制的 Ga 扩散动力学，成功将生长模式重新恢复为连续的台阶流生长。

        ④在优化后的 N₂ 载气条件下，完全消除了双晶缺陷，将外延层的均方根粗糙度（RMS）从 1.545 nm 降低回 0.267 nm（与 Ar 载气下的 0.209 nm 相当），同时有效地抑制了气相预反应，保持了与传统 Ar 工艺相当的高生长速率。

        综上所述，本研究阐明了载气在通过金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术调控（100）β-Ga₂O₃ 同质外延薄膜的生长模式和晶体完整性中的关键作用。在相同的生长条件下，氩气（Ar）促进了轮廓分明的台阶流生长，其特征是原子级光滑的表面，均方根（RMS）粗糙度为 0.209 nm，且晶格无缺陷、高度有序。相反，氮气（N₂）诱导了二维岛状生长，导致表面显著粗糙，RMS 粗糙度达到 1.545 nm，同时伴随着约 10 nm 厚的界面缺陷区域和高密度孪晶片层在整个外延层中传播。为实现基于 N₂ 的可控生长，该团队通过整合边界层质量传递模型和经典 BCF 理论，建立了一个统一的理论框架，揭示了其内在机制。N₂ 较高的运动粘度使边界层增厚，并提高了有效表面 VI/III 比，从而缩短了镓（Ga）原子扩散长度。当原子扩散长度降至基板台阶宽度 8 至 10 nm 以下时，就会触发二维岛状生长。通过将氧气（O₂）/三甲基镓（TMGa）的摩尔流量比优化为 300，使原子扩散长度与台阶宽度相匹配，实现了使用 N₂ 的高质量台阶流生长，使表面 RMS 粗糙度恢复到 0.267 nm，并消除了孪晶缺陷。在此优化条件下的生长速率与标准 Ar 基工艺完全相当。这些发现阐明了载气特性、边界层动力学和表面动力学之间的基本相互作用，从而为经济高效地制备高性能 β-Ga₂O₃ 外延薄膜提供了实用指导，这些薄膜可用于功率电子领域。

        本研究得到了以下资助：中国国家自然科学基金（项目编号 62474133、U2241220 和 10225417）、广东省基础与应用基础研究基金（项目编号 2025A1515011176）、陕西省自然科学基础研究计划（项目编号 2019JCW-14、2020JCW-12）以及中央高校基本科研业务费专项资金（项目编号 YJSJ25013）。（通讯作者：何云龙、孙静、陆小力）。

图1 在不同载气条件下生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜的表面形貌：(a) 在 Ar 气氛中生长的薄膜的扫描电子显微镜 (SEM) 图像和(b)原子力显微镜(AFM)图像，其中 O₂/TMGa 摩尔流量比为 833；(c) 在 N₂ 气氛中生长的薄膜的 SEM 图像和(d) AFM 图像，其中 O₂/TMGa 摩尔流量比为 833。相应的生长条件汇总于表 I。

图2 在不同载气条件下生长的（100）β-Ga₂O₃ 薄膜的 HRXRD 表征：（a）2θ-ω 扫描；（b）薄膜和基底的（400）晶面的摇摆曲线。

图3 使用不同载气生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜的微观结构表征。(a) Ar 气生长薄膜的横截面明场透射电子显微镜 (TEM) 图像。(b) Ar 气生长薄膜表面区域的放大高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM) 图像。(c, d) Ar 气生长薄膜的(c)基底（区域 I）和(d)外延层（区域 II）的快速傅里叶变换 (FFT) 图案。(e) N₂ 气生长薄膜的横截面明场透射电子显微镜图像。(f) N₂ 气生长薄膜-基底界面的放大高分辨率透射电子显微镜图像。(g-i) N₂ 气生长薄膜的(g)基底（区域 III）、(h)外延层（区域 IV）和(i)界面（区域 V）的快速傅里叶变换图案。

图4 生长机理示意图：（a）金属有机化学气相沉积（MOCVD）过程的传质方案（C_bulk：边界层外气相主体区的物种浓度，C_{S, Ar} 和 C_S,N₂：分别表示 Ar 和 N₂ 样品的有效表面 Ga 浓度）；（b，c）示意图，分别显示（b）阶梯流生长和（c）二维岛状生长。

图5 在不同载气条件下生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜的 HRXPS 光谱对比：（a，b）分别为 Ar 和 N₂ 生长的薄膜的 Ga 3d 光谱；（c，d）分别为 Ar 和 N₂ 生长的薄膜的 O 1s 光谱。

图6 在 N₂ 中不同 O₂/TMGa 摩尔流量比下生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜的表面形貌：（a、c、e）分别为 500、300 和 200 流量比下的扫描电子显微镜（SEM）图像，（b、d、f）分别为原子力显微镜（AFM）图像。相应的生长条件汇总于表 I。

图7 (a) 在 N₂ 气氛中，O₂/Ga 摩尔流量比为 300 时生长的薄膜的横截面明场透射电子显微镜（TEM）图像。 (b) 薄膜表面区域的放大高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像。 (c) 从外延层（图 7(a)中的绿色虚线框）获得的快速傅里叶变换（FFT）图案。

DOI：

doi.org/10.1016/j.apsusc.2026.167950