【国内论文】LPR丨北京工业大学孟军华教授等人：不同激发能量下 β-Ga₂O₃ 中的单光子发射体：缺陷来源与光物理特性

        由北京工业大学孟军华教授联合中国科学院半导体研究所‌的研究团队在学术期刊 Laser & Photonics Reviews 发布了一篇名为 Single-Photon Emitters in β-Ga₂O₃ at Distinct Excitation Energies: Defect Origin and Photophysical Properties（不同激发能量下 β-Ga₂O₃ 中的单光子发射体：缺陷来源与光物理特性）的文章。

        Laser & Photonics Reviews 是光学领域国际顶级期刊，五年影响因子稳定在 10.7-11.1，位列 JCR 光学领域 Q1 区。涵盖超表面调控、光子晶体、光电子器件、激光光谱学等12个细分领域。

        作为一种新型超宽禁带半导体，单斜相氧化镓（β-Ga₂O₃）凭借其约 5 eV 的大直接带隙，能够容纳深能级发光中心，表现出作为室温单光子源（SPE）平台的巨大潜能；然而，由于其独特的低对称性晶体结构导致内部存在极其复杂且丰富的内生缺陷，使得准确鉴定这些单光子发射中心的微观缺陷起源面临极大的挑战。

        β 相氧化镓（β-Ga₂O₃）的室温单光子发射拓展了这种超宽带隙半导体的应用范围，使其不仅限于电力电子领域，还为将其用作量子光源平台开辟了可能性。然而，β-Ga₂O₃ 中丰富且复杂的缺陷结构使得识别这些发射体的微观起源成为一项重大挑战。在此，该团队结合原位共聚焦光致发光成像、多波长激发和第一性原理密度泛函理论计算，鉴定了一种由蓝光（405 nm）激发的新型单光子发射体（SPE）。405 nm 激发的发射体表现出高纯度、优异的光稳定性和高德拜-沃勒因子。它们起源于中性 V_GaI-V_OI 双空位，这与之前报道的 532 nm 激发的发射体（V_GaI-V_OⅢ）不同。这两种发射体类型在空间分布上基本不重叠，光学特性也有所不同。交叉激发循环表明，405 nm 照射可通过光离化过程部分漂白 532 nm 激发的发射体，而反向效应则弱得多。该团队的研究结果为 β-Ga₂O₃ 中这种新型蓝光激发的 SPE 提供了明确的缺陷起源，并建立了一种多波长策略来区分不同的缺陷群体，为超宽带隙半导体量子光子学中的缺陷工程铺平了道路。

        ①发现新型蓝光激发单光子源：利用 405 nm 蓝光激光器在 β-Ga₂O₃ 薄膜中成功激活并观测到新型室温单光子发射中心，该发射器具备高单光子纯度（g⁽²⁾(0)＜0.2）、线偏振发射特性、高饱和发光亮度以及高德拜-瓦勒因子（DW factor 达 73%）。

        ②精准确定微观缺陷起源：结合原位共聚焦荧光光谱测试与第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，证实 405 nm 激发的新型单光子源起源于中性 V_GaI-V_OI 双空位缺陷，与此前报道的 532 nm 激V_GaI-V_OⅢ 缺陷在微观结构上截然不同。

        ③空间独立性与选择性激发：原位荧光成像显示，405 nm 与 532 nm 激光激发的单光子源在空间分布上几乎完全不重叠，且两者的零声子线（ZPL）波长分布存在明显差异，证明了多波长激光选择性探测不同缺陷族群的有效性。

        ④揭示交叉激发下的光致漂白机制：交叉循环激发实验表明，高能量的 405 nm 光照会通过光致电离过程（诱导缺陷电荷态转变）对 532 nm 激发的单光子源产生部分漂白（猝灭）作用，而反向的光照影响则极弱，为超宽禁带半导体的缺陷工程与电荷态调控提供了实验和理论支撑。

        综上所述，该团队在 405 nm 激发下，在 β-Ga₂O₃ 中鉴定出一种新型的表面光激发态（SPEs），该 SPEs 与先前报道的 532 nm 激发下的 SPEs 不同。在 β-Ga₂O₃ 中，405 nm 激发下的 SPEs 表现出优异的性能，如高纯度、线性偏振、优异的光稳定性和高德拜-沃勒因子。通过结合原位共焦光致发光（PL）成像、多波长激发和第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，该团队确定中性 V_GaI-V_OI 双空位是 405 nm 激发下 SPEs 的缺陷来源，而 532 nm 激发下的 SPEs 则起源于 V_GaI-V_OⅢ 缺陷。交叉激发顺序循环揭示，高能（405nm）照射可通过光离化机制部分漂白 532 nm 激发下的发射体，而反向效应则弱得多。该团队的发现扩展了 β-Ga₂O₃ 中已知的基于缺陷的 SPEs，并为这种超宽带隙半导体中的可控缺陷工程提供了实验和理论基础，使其成为室温集成量子光子学的一个有前景的平台。

        本工作由国家自然科学基金资助中国（62674006和52473268）以及国家重点研究中国发展计划（2024YFA1409702）。

图1 405 nm 激发下 β-Ga₂O₃ 中单光子发射体（SPEs）的表征。（a）异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜的代表性共聚焦光致发光（PL）图像。孤立发射点用红色圆圈标出。（b）三个单独发射体的代表性 PL 光谱。（c）在 0.46 mW 激光激发下测量的相应发射体的二阶相关函数 g⁽²⁾(τ)，在零延迟处展现出明显的反聚束凹陷。（d）发射强度随激发功率变化的饱和行为，以及理论拟合。（e）偏振依赖的 PL 数据的归一化等高线图。（f）PL 强度与偏振角 θ 的极坐标图，用 cos²(θ) 函数（红色曲线）拟合。

图2 405 nm 激发下 β-Ga₂O₃ 中室温单光子发射体（SPEs）的稳定性。（a）发射体的代表性光致发光（PL）光谱。（b）同一发射体在 60 分钟内的随时间变化的 PL 成像。（c）两个代表性发射体的 PL 强度时间轨迹。（d）同一样品区域的第一张、（e）第二张和（f）第三张连续 PL 图。（d）红色圆圈表示在所有三张图中都存在的发射体。（e）绿色圆圈表示仅在第二张图中出现的发射体。

图3 不同激发波长下发射体的比较。(a) 405 nm 激发下的共聚焦光致发光（PL）强度图。(b) 532 nm 激发下记录的同一区域的 PL 强度图。(c) 405 nm 和 532 nm 激发下发射体的代表性 PL 光谱。(d) 405 nm 和 532 nm 激发下发射体的零声子线（ZPL）波长分布直方图。红色圆圈和方框分别表示在 405 nm 和 532 nm 激发下观察到的发射体，而红色三角形则标记了唯一一个能被两种波长同时激发的发射体。

图4 不同激光组合下两组发射体的光稳定性。（a–c）在 405 nm → 532 nm → 405 nm循环中记录的同一区域的连续光致发光（PL）图。（d–f）在532 nm → 405 nm → 532 nm循环中记录的同一区域的连续光致发光图。（g–i）在532 nm → 638 nm → 532 nm循环中记录的同一区域的连续光致发光图。光致发光图扫描面积为 20 × 20 µm²。图中，圆圈和方块分别表示在 405 nm 和 532 nm 激发下观察到的发射体。颜色进一步表示持久性行为：红色符号表示在第一次和第三次扫描中均出现的发射体，黄色符号表示仅在第一次扫描中观察到的发射体；黑色符号表示仅在第三次扫描中发现的发射体。

图5 V_GaI-V_OI 缺陷的第一性原理计算。（a）V_GaI-V_OI 缺陷的结构模型。（b）不同电荷状态下 V_GaI-V_OI 缺陷的 Kohn-Sham 能级分布。（c）中性 V_GaI-V_OI 缺陷的计算光致发光（PL）光谱与实验数据的比较。

DOI：

doi.org/10.1002/lpor.71895