【国际论文】德国IKZ：优化MOVPE生长的 (100) β相氧化镓薄膜在台阶流生长与台阶聚集之间的形貌转变：机器学习辅助方法

        由德国莱布尼茨晶体生长研究所（IKZ）的研究团队在学术期刊 APL Materials 发布了一篇名为 Optimizing the morphology transition on MOVPE-grown (100) β-Ga₂O₃ film between step-flow growth and step-bunching: A machine learning-assisted approach（优化 MOVPE 生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜在台阶流与台阶聚集之间的形貌转变：一种机器学习辅助方法）的文章。

        β-氧化镓（β-Ga₂O₃）因其宽带隙（~4.9 eV）和高理论击穿场强（~8 MV/cm）等优异特性，在电力电子领域备受关注，且其可通过熔融法生长大尺寸高质量单晶衬底，具有成本优势。高质量外延层是实现高性能 β-Ga₂O₃ 器件的关键。(100) 晶面因其是优先解理面（表面能低、易于制备）而常被选用，但其外延生长高质量薄膜面临挑战，易产生孪晶和堆垛层错。表面形貌对器件的电学性能和整体质量至关重要。金属有机物化学气相沉积（MOVPE）技术因其可大面积外延、重复性好和沉积速率高等优点，在大规模器件制造中具有优势。MOVPE 工艺参数（如前驱体浓度、温度、掺杂水平等）复杂且相互依赖，使得优化工艺以获得特定表面形貌非常具有挑战性且耗时。(100) β-Ga₂O₃ 薄膜主要存在三种表面形貌：岛状生长、台阶流（Step-Flow, SF）生长和台阶聚集（Step-Bunching, SB）生长。从岛状到台阶流的转变机制已有研究，但从台阶流到台阶堆叠的转变机制尚不明确。开发能够预测工艺参数与薄膜表面形貌关系的预测模型，特别是基于机器学习的模型，对于简化 MOVPE 工艺优化、提高薄膜制备效率至关重要。

        利用基于随机森林（RF）的机器学习方法研究了通过金属有机气相外延生长的 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜中的台阶聚集不稳定性。这项研究揭示了镓过饱和（O₂/Ga）和杂质效应的相互作用，它们是驱动形态转变（从台阶流与台阶聚集）的并存机制。所开发的机器学习框架能准确地对生长形态进行分类，并通过将理论原则与实验参数相关联，提供有价值的见解。确定了影响薄膜形态的关键生长参数。提出了相应的策略--高 Ga 过饱和度，以减轻阶梯叠错的形成并保持理想的阶梯流生长模式。尽管小数据集带来了挑战，但随机森林模型表现出了强大的分类性能，从而确立了机器学习作为实验科学有力工具的地位。

        利用机器学习方法研究和优化 MOVPE 生长 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜中复杂的表面形貌转变（台阶流生长与台阶聚集）。

        成功构建了一个基于 RF 算法的分类器，即使在实验数据集相对较小的情况下，也能高精度（>95%, AUC=0.923）预测薄膜的表面形貌。

        识别并区分了导致台阶堆叠的两种共存机制：在高掺杂和低过饱和度条件下由杂质引起的台阶钉固以及在低掺杂和较高过饱和度条件下由ES势垒相关的台阶负载不稳定性。

        利用机器学习模型的特征重要性排序，精准定位了 O₂/Ga 流量比（即 Ga 过饱和度）和掺杂浓度是调控表面形貌的最关键参数。

        提出并实验验证了通过维持高 Ga 过饱和度（低 O₂/Ga 比，形成“准 Ga 富集”条件或 Ga 吸附层）来抑制两种类型的台阶堆叠，从而在不同条件下（包括高掺杂）实现稳定台阶流生长的策略。

        在本研究中，将经典的机器学习算法——随机森林（RF）应用于在倾斜衬底上通过金属有机化学气相沉积（MOVPE）生长的（100）β-Ga₂O₃ 薄膜的实验数据集，以探究台阶堆积形成背后的机制。RF 模型探究了诸如镓过饱和度（O₂/Ga 流量比）和杂质浓度（掺杂）等生长参数之间的复杂相互作用，以确定其在从台阶流到台阶聚集生长模式转变中的作用。通过利用 RF 算法，研究团队确定了影响形态稳定性的关键生长条件，为该过程提供了预测性见解。这些发现使得能够制定策略，例如保持高镓过饱和度，通过促进潜在镓吸附层的形成来减轻台阶堆积，从而克服由掺杂剂（杂质）和 Ehrlich-Schwoebel 势垒引起的台阶钉固。本研究突显了机器学习作为解码外延薄膜制造中复杂生长动态的强大工具的力量，即使在处理有限数据集的情况下也是如此。

图 1. 该研究中用于对薄膜形态进行分类的协议，采用训练好的随机森林模型。形态由外延专家使用一致的标注方法进行分类标注。

图 2. 用原子力显微镜观察 (100) β-Ga₂O₃ 4° off 衬底上 (100) β-Ga₂O₃ 薄膜的表面形貌：(a) 台阶流和 (b) 台阶聚集。

DOI：

doi.org/10.1063/5.0261944