【国内论文】山东大学---原子级 β-Ga₂O₃ (100) 面的边缘依赖性台阶流生长机制

        由山东大学的研究团队在学术期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters 发布了一篇名为 Edge-Dependent Step-Flow Growth Mechanism in β-Ga₂O₃ (100) Facet at the Atomic Level（原子级 β-Ga₂O₃ (100) 面的边缘依赖性台阶流生长机制）的文章。

        本研究得到国家自然科学基金（5193000206、U24A20312、62374079 和 62304097）、国家重点研发计划（2024YFA1208802和2023YFB4606900）和广东省基础研究与应用基础研究基金（2023A1515012048和2024A1515030224）的资助、 广东省基础研究和应用基础研究基金（资助 2023A1515012048和2024A1515030224）、深圳市基础研究计划（JCYJ20230807093609019、JCYJ20220530114615035、JCYJ20240807170626004和2023112115707001）。计算资源由南方科技大学计算科学与工程中心提供。

        β-氧化镓（β-Ga₂O₃）作为超宽禁带半导体，有着禁带宽度 ≈ 4.9 eV，击穿场强 ≈ 8 MV/cm的优异物理特性，在电力电子、日盲紫外光电子等领域备受关注。高质量的同质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜对于高性能器件的制造至关重要，它可以有效减少由晶格失配引起的缺陷。(100) 晶面是 β-Ga₂O₃ 的优先解理面，具有最低的表面能，易于制备，是器件应用的理想取向之一。然而，在 (100) 面上同质外延生长高质量薄膜面临的主要挑战是孪晶界的形成，这与 Ga 亚晶格的双重占位有关。实验研究表明，通过在 (100) 衬底上引入朝向 [00-1] 方向的偏切角（miscut），可以实现稳定的台阶流（Step-Flow）生长模式，从而获得高质量的外延薄膜。台阶流生长模式是指沉积的原子在迁移到相邻原子层的台阶边缘并入晶格，而不是在平台上成核，这种模式有利于实现平整的、逐层生长的薄膜，避免丘状（hillock）缺陷的形成。理解台阶流生长的原子尺度机制，特别是原子在表面的迁移行为以及在台阶边缘的动力学，对于精确控制薄膜形貌和质量至关重要。

        高质量 β-Ga₂O₃ 薄膜的同向外延阶跃流生长对于推动基于 Ga₂O₃ 的高性能器件的发展至关重要。在这项工作中，通过机器学习分子动力学模拟和密度泛函理论计算，探索了 β-Ga₂O₃（100）面的阶跃流生长机制。研究结果表明，具有高迁移率的 Ga adatoms 和 Ga-O adatom 对是导致 (100) 面高效表面迁移的主要原子种类。β-Ga₂O₃ 的非对称单斜结构在[00-1]阶梯边缘为镓原子诱导了一个明显的两阶段艾氏-施沃贝尔势垒，从而抑制了双阶梯和丘状凸起的形成。此外，向 [00-1] 方向的误切不会诱导稳定孪晶边界的成核，而向 [001] 方向的误切则会导致孪晶边界的自发形成。这项研究不仅为高质量的 β-Ga₂O₃ 同源外延，而且为其他类似体系的阶梯流生长机制提供了有意义的见解。

图 1. β-Ga₂O₃ (100) 表面上 (a) Ga 原子（浅蓝色大球）、(b) O 原子（紫色小球）和 (c) Ga-O 原子对的 MEB。基底 Ga 原子和 O 原子分别以粉红色和红色显示。左上角的插图是相对应 MEP 的俯视图。曲线代表拟合的 MEB，每个谷点对应相邻的结构。Ga₄ 和 Ga₆ 分别表示四配位和六配位的镓基底位点。

图 2. (100) 表面上 (a) Ga 和 (b) O 金刚原子的整体 MEB（有两个误切的阶梯边缘）。上图中的黑色虚线代表拟合的 MEB。曲线的谷点对应于可转移的吸附位点，吸附 Ga 或 O 的位点分别用蓝色或紫色球体表示。两个阶跃边缘的最低能量点用红色虚线圆圈标出。零能量被平移到两条曲线的全局能量最小值。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c00461