【会员论文】西电郝跃院士、张进成教授及冯倩教授研究组：双脉冲诱导的Sn掺杂Ga₂O₃薄膜中的中程有序结构：提升突破性电学性能策略

        本研究得到国家自然科学基金委员会（NSFC）资助（Grant No. U21A20503）。

        宽禁带半导体材料在电力电子和光电子器件中的应用日益增多，其中氧化镓 (Ga₂O₃) 因其优异的物理和电学特性而备受关注。 Ga₂O₃ 具有约 4.9 eV 的宽带隙，在高温和高电场条件下表现出优异的稳定性，并且具有低泄漏电流，是下一代高性能电子器件的理想选择。然而，纯 Ga₂O₃ 薄膜的本征载流子浓度相对较低，限制了其电导率，难以满足高效功率器件的需求。开发有效的掺杂策略以提高 Ga₂O₃ 薄膜的载流子浓度和迁移率已成为当前研究的核心。 n 型掺杂，特别是使用 Sn 和 Si 等元素，已被广泛研究以提高材料的导电性，其中 Sn 掺杂因其对载流子浓度的显著影响而备受关注。传统沉积方法通常会引入晶格缺陷并导致无序掺杂，这反过来又会导致载流子散射增加和迁移率降低，最终抵消通过掺杂实现的电导率改善。因此，在不损害薄膜晶体质量和化学均匀性的前提下引入掺杂剂是增强 Ga₂O₃ 薄膜电学性能的关键挑战之一。

        本研究探讨了通过双脉冲金属有机化学气相沉积（MOCVD）方法合成的 Sn 掺杂 Ga₂O₃ 薄膜，重点阐述了该方法在改善薄膜微结构和电学性能方面的独特优势。研究结果表明，双脉冲 Sn 掺杂技术通过间歇性原子供应，促进了 Sn 原子在 Ga₂O₃ 晶格中的中程有序排列，从而减少晶格缺陷并提升结晶度。二次离子质谱进一步揭示了 95% 的掺杂活化率。值得注意的是，薄膜展现出卓越的电学性能，在载流子浓度为 2.17 × 10¹⁸cm⁻³ 时，霍尔迁移率达到 175.61 cm²/V·s。该值代表了在该载流子浓度下 β-Ga₂O₃ 的最高迁移率，显著超越了采用传统连续沉积方法制备的薄膜性能。本研究为双脉冲 MOCVD 的机理及其在 Ga₂O₃ 基高性能电子器件中的应用潜力提供了宝贵见解，为优化下一代电子材料开辟了有效路径。

        • 提出并验证了一种基于双脉冲沉积技术的创新方法，用于 Sn 掺杂 Ga₂O₃ 的MOCVD 生长。 

        • 揭示了双脉冲技术通过间歇性原子供应促进 Sn 原子在 Ga₂O₃ 晶格中形成中程有序 (MRO) 结构的机制。 

        • 证明了 MRO 结构的形成能够显著减少晶格缺陷，提高结晶度，并使 Sn 原子高度均匀有序地融入晶格。 

        • 提供了通过精确控制原子分布和掺杂浓度来优化下一代电子材料性能的有效途径，特别强调了 MRO 结构在减少缺陷散射、提高电子迁移率方面的重要作用。

        研究团队通过双脉冲 MOCVD 技术对 Sn 掺杂 Ga₂O₃ 薄膜的微观结构和电学性能进行了系统性优化分析。双脉冲沉积过程的间歇性特征——即在每次沉积脉冲与间歇期间对原子供应进行精确控制——在促进 Sn 原子在 Ga₂O₃ 晶格中的纳米尺度 MRO 过程中发挥了关键作用。这种局部有序化提升了载流子迁移率和掺杂活化效率，从而显著改善了薄膜的电学性能。具体而言，采用双脉冲技术沉积的薄膜的霍尔迁移率达到了令人印象深刻的 175.61 cm²/V·s，同时载流子浓度为 2.17 × 10¹⁸cm⁻³。此外，SIMS 与霍尔测试结果的结合表明，该沉积模式下的掺杂激活效率高达 95%，凸显了该技术在提升掺杂效率和优化薄膜导电性方面的有效性。这一突破为高性能 Ga₂O₃ 基电子器件的开发提供了宝贵基础，为制备先进掺杂氧化物半导体提供了有前景的方法，这类材料在未来电子和光电子器件中可能具有重要应用。

图1. （a） 和 （b） 分别显示了未脉冲和双脉冲样品的AFM表面形态图像；（c） 和 （d） 展示了衬底、未脉冲和双脉冲样品的XRD图和拉曼光谱。

图2. β-Ga₂O₃ 薄膜的 XPS 核心能级光谱：（a）和（b）Ga 3d。（c）Ga³⁺ 和 Ga⁺ 的百分比。（d）和（e）O 1s。（f）晶格氧和非晶格氧的百分比。（g）和（h）Sn 3d。（i）Sn⁴⁺ 和 Sn⁰ 的百分比。

DOI：

doi.org/10.1063/5.0257824