【国际论文】通过金属有机化学气相沉积法在蓝宝石的a面、m面、r面和c面上生长α-Ga₂O₃异质外延层

        由英国布里斯托大学的研究团队在学术期刊 Crystal Growth & Design 发布了一篇名为 Heteroepitaxial Growth of α-Ga₂O₃ by MOCVD on a-, m-, r-, and c-Planes of Sapphire（通过金属有机化学气相沉积法在蓝宝石的 a 面、m 面、r 面和 c 面上生长 α-Ga₂O₃ 异质外延层）的文章。

        在氧化镓的多种晶相中，具有刚玉结构的 α-Ga₂O₃ 因其拥有比 β 相更宽的带隙（~5.3 eV）和更高的对称性而备受关注。α-Ga₂O₃ 可以与蓝宝石（α-Al₂O₃）等其他刚玉结构材料形成高质量的异质结和合金，为能带工程和器件设计提供了更大的灵活性。金属有机化学气相沉积（MOCVD）是一种能够生长高质量、大面积均匀薄膜的先进外延技术，非常适合 α-Ga₂O₃ 的制备。外延薄膜的晶体质量、表面形貌和生长模式在很大程度上取决于所使用衬底的晶面取向。虽然已有在 c 面蓝宝石上生长 α-Ga₂O₃ 的研究，但系统性地对比研究在蓝宝石不同主晶面（a, m, r, c）上生长 α-Ga₂O₃ 薄膜的差异，对于优化材料质量和深入理解其生长机理至关重要。

        本研究采用金属有机化学气相沉积（MOCVD）法在（11-20）a 面、（10-10）m 面、（0001）c 面和（01-12）r 面蓝宝石衬底上同时沉积了 Ga₂O₃ 薄膜，并通过 X 射线衍射（XRD）和原子力显微镜（AFM）对其进行了表征。由于蓝宝石各晶面的表面能和应变条件不同，使得衬底取向的选择对于稳定 α 相至关重要。在相同生长条件下，当蓝宝石衬底存在 <1-100>α-Al₂O₃（c 面和 a 面）时，β-Ga₂O₃ 的成核优先于 α-Ga₂O₃。相反，在 r 面和 m 面的初始生长阶段，α-Ga₂O₃ 更具优势，但需要抑制岛状生长以防止形成倾斜面，从而避免 β-Ga₂O₃ 的成核。对于 r 面衬底，透射电子显微镜（TEM）直接证实了这种生长情况。应用经典成核理论来解释这些观察结果，并指导 α-Ga₂O₃ 生长窗口的寻找。因此，降低 VI/III 比率并提高 TEGa 流量能通过金属有机化学气相沉积法在 a 面蓝宝石上实现纯相的 α-Ga₂O₃，且具有良好的结构质量（X 射线摇摆曲线的半峰全宽为 62 弧秒），不过在 c 面衬底上进行的等效生长却得到了混合相的 β- 和 κ-Ga₂O₃——这是 Ga₂O₃ 的另一种亚稳相。在 m 面上生长则产生了最平滑的表面形貌和最厚的纯相 α-Ga₂O₃ 薄膜，这表明它是最有前景的用于未来器件制造的衬底取向。

图1. 厚度为 13−100 nm 的 Ga₂O₃ 薄膜在不同晶面上的 XRD扫描图：（a）c 面蓝宝石、（b）a 面蓝宝石、 (c) r 面蓝宝石（具有与[21-10]方向对齐的倾斜对称几何结构，倾斜角约 25°），以及 (d) m 面蓝宝石衬底，在相同的生长条件下：温度 T = 500 °C，TEGa 约 20 μmol/min，VI/III = 450，压力 p = 20 Torr。(c) 的插图显示了相同 r 面样品在对称几何结构下的 XRD 扫描图。需注意，部分光谱中在 2θ = 38.2°、44.5° 和 82.3° 处出现铝峰，这是由于样品在扫描过程中直接放置在衍射仪平台上所致。

图2. Ga₂O₃ 外延层结构演变的示意图，分别对应两种情况： (a) 层内存在 α-Al₂O₃。β-Ga₂O₃ 可直接生长于衬底上。 (b) 层内不存在 α-Al₂O₃。α-Ga₂O₃ 首先生长，但 β-Ga₂O₃ 可通过生长岛的晶面进行成核。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.cgd.5c00183