【国际论文】日本九州大学：基于射频磁控溅射技术在金刚石(111)表面实现β-Ga₂O₃异质外延生长：扫描/透射电子显微镜机制解析

        由日本九州大学的研究团队在学术期刊 Small 发布了一篇名为 Heteroepitaxial Growth of β-Ga₂O₃ on Diamond (111) via Radio Frequency Magnetron Sputtering: Mechanistic Insights from Scanning/Transmission Electron Microscopy（基于射频磁控溅射技术在金刚石 (111) 表面实现 β-Ga₂O₃ 异质外延生长：扫描/透射电子显微镜机制解析）的文章。

        β-氧化镓（β-Ga₂O₃）是一种前景广阔的超宽禁带半导体，在下一代功率电子器件中具有巨大潜力。然而，β-Ga₂O₃ 的一个致命弱点是其极低的热导率，这导致器件在运行中产生严重的自热效应，限制了其在高功率应用中的性能和可靠性。金刚石具有超高的热导率，被认为是解决 Ga₂O₃ 散热问题的终极衬底材料。将 Ga₂O₃ 薄膜直接外延生长在金刚石上是实现高效热管理的理想途径，但由于两者之间存在巨大的晶格失配、热失配和晶体结构差异，这种异质外延极具挑战性。射频磁控溅射是一种低成本、可扩展的薄膜沉积技术，适合用于攻克这一难题。

        本研究深入探讨了通过射频磁控溅射技术在单晶金刚石 (111) 衬底上生长异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜的综合微观结构分析。通过扫描/透射电子显微镜对异质结构进行探测，成功直接观测到 β-Ga₂O₃ <010> || 金刚石 [1-10] 与 β-Ga₂O₃ <132>|| 金刚石 [1-10] 异质外延界面——此类界面此前仅能通过基于 X 射线衍射的间接分析方法推断。对应取向界面的快速傅里叶变换 (FFT) 谱图显示衬底与外延层存在虚拟重叠，证实了稳固的外延排列。此外，本研究通过四维扫描透射电子显微镜 (4D-STEM) 分析及后续虚拟暗场图像重建，阐明了源于不对称六方 C─O 晶格匹配的 β-Ga₂O₃ <010> 与 <132> 域离散生长模式。通过优化射频功率降低薄膜再蒸发速率，本文探讨了提升 β-Ga₂O₃ 外延层结晶度、表面形态及厚度可控性的策略。该发现强调了域控制对提高 β-Ga₂O₃ 外延质量的重要性，可为开发经济且可扩展的 β-Ga₂O₃/金刚石异质结构用于先进功能器件提供依据。

        本研究首次成功通过射频微波刻蚀技术（RFMS）直接观测到 β-Ga₂O₃/金刚石（111）异质结的异质外延界面。高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）与反相选区透射扫描电子显微镜（ADF-STEM）在 β-Ga₂O₃/金刚石（111）界面获得的图像证实：β-Ga₂O₃<010>面与金刚石 [1-10] 面呈平行排列，β-Ga₂O₃<132> 面与金刚石 [1-10] 面亦呈平行排列。在 β-Ga₂O₃ 晶粒界面的原子分辨率 S/TEM 观测中发现，β-Ga₂O₃ <010> 取向区域抑制了双晶界形成，而 β-Ga₂O₃ <132> 取向区域则存在双晶界，表明两类取向区域具有不同的生长模式。通过四维扫描透射电子显微镜测量及后续大面积位差重建，发现 β-Ga₂O₃ <010> 取向区域呈现以柱状晶粒为特征的优先三维生长模式，而 β-Ga₂O₃ <132> 取向区域则表现为水平二维生长模式。二维生长通常被认为有利于单晶级薄膜的生长。因此，研究证实生长域的调控是决定 β-Ga₂O₃ 薄膜品质的关键因素。本研究为通过 RFMS 技术制备低成本、高品质的 β-Ga₂O₃/金刚石异质结构提供了新思路，该结构可应用于主动热管理及先进双极功率整流器领域。作者将在后续研究中通过优化 RFMS 生长参数与衬底倾角，致力于实现生长域的精准调控。

图1．在a) 50 W 和 c) 35 W 功率下制备的 β-Ga₂O₃ 薄膜表面的高倍 SEM 图像。在 b) 50 W 和 d) 35 W 功率下制备的 β-Ga₂O₃ 薄膜的 ADF-STEM 截面图像。

图2. a) 在 50 W 和 35 W 功率下制备的 β-Ga₂O₃/金刚石 (111) 异质结的 θ-2θXRD 扫描图。b) 各样品 β-Ga₂O₃ (-201) 峰的 XRD 摇摆曲线。c) 50 W c) 35 W条件下制备的 β-Ga₂O₃/金刚石 (111) 异质结的 X 射线极图立体投影，以及对应于 ψ=50° 的旋转强度映射图 d,f)。g) 35 W 生长 β-Ga₂O₃ 薄膜的 XPS 宽谱图与 Ga 3d 窄谱图。

图3. 采用 50 W 射频功率生长的异质结构的 ADF-STEM 图像：a) β-Ga₂O₃ <010>//金刚石 [1-10]、c) β-Ga₂O₃ <132>//金刚石 [1-10] 外延排列，b、d) 为对应的高分辨率透射电子显微镜图像。e–h) 为相同异质外延结构在 35 W 射频功率下生长的 ADF-STEM 与 HR-TEM 图像。b,d,f,h) 插图展示了 β-Ga₂O₃/金刚石 (111) 界面处外延层-衬底融合的 FFT 衍射图案。

图4. a) β-Ga₂O₃ 薄膜晶界处的 ADF-STEM 截面图像。b–e) 分别为 (a) 中标记区域 A1、A2、A3 和 A4 的 FFT 衍射图。f、g) 为选定区域的合并 FFT 衍射图。

图5. β-Ga₂O₃/金刚石 (111) 界面截面 ADF-STEM 图像及 β-Ga₂O₃ 局部衍射图案（点B）[010]、 (点C) [0-10]、(点D) [132] / [-13-2]、(点E) [-1-3-2] / [1-32] 取向晶粒的局部衍射图。50 W b,c) 和 35 W e,f) 功率生长异质结构中 <010> 与 <132> 取向域的 VDF 重建图。所有组件图均采用相同颜色编码。g) β-Ga₂O₃ <010> 与 <132> 取向域的生长方向。h) 基于生长时间的金刚石 (111) 衬底上异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜生长模型。

DOI：

doi.org/10.1002/smll.202507322