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【国内论文】国内多所院校联合：Fe相关缺陷诱导β氧化镓材料中强宽带双光子吸收与非线性折射瞬态效应及其在超快全光开关中的应用
日期：2025-11-14阅读：68
由苏州科技大学、国防科技大学、苏州工学院、铜仁学院和苏州大学的研究团队在学术期刊 Applied Physics Letters 发布了一篇名为 Fe-related defect-induced strong broadband two-photon absorption and nonlinear refraction transients in β-Ga2O3 for ultrafast all-optical switching （Fe 相关缺陷诱导的 β-Ga2O3 材料中强宽带双光子吸收与非线性折射瞬态效应及其在超快全光开关中的应用）的文章。
项目支持
本研究得到了国家自然科学基金（编号：11704273、12374300）、江苏省自然科学基金（编号：BK20221384）、江苏省“十四五”重点学科（编号：2021135）、贵州省科学技术厅自然科学基金（编号：ZK[2023]049、ZK[2025]098）以及江苏省青蓝工程（编号：SZ2022002）的资助。
背景
超宽禁带半导体 β-Ga2O3 因其约 4.9 eV 的宽禁带、高击穿电场（8 MV/cm）及在紫外至可见光区的宽透过范围，在功率电子和光电探测领域受到广泛关注。其较大的 Kerr 非线性折射率使其成为全光开关的潜在材料。在紫外–可见波段，双光子吸收（TPA）与 Kerr 折射主导其非线性光学行为，但与载流子相关的非线性效应仍研究不足。β-Ga2O3 的各向异性晶体结构导致偏振相关的非线性响应，而载流子弛豫时间可达数百皮秒，反映出复杂的载流子动力学。然而，其本征非线性系数较低，因此需通过掺杂增强非线性响应。尤其是 Fe 掺杂可引入缺陷态，同时调控束缚电子与自由载流子效应，从而拓展可见光区的非线性吸收。理解这类缺陷态辅助机制对于优化 β-Ga2O3 基全光器件具有重要意义。
主要内容
在宽带隙半导体氧化镓中研究其宽带非线性光学响应及相关动力学机制，对实现超快光子学应用至关重要。本研究利用瞬态吸收光谱技术探究了金属掺杂对束缚电子非线性光学响应的影响。结果发现，铁掺杂显著增强了非简并双光子吸收，表现出极大的品质因数虚部，显示出在基于非线性吸收的全光开关中的潜在应用价值。对载流子吸收的光学偏振依赖性分析结合载流子诱导的非线性折射效应表明，铁掺杂能够调控载流子寿命并实现相位符号的转换，从而建立了实现双通道光开关的物理机制。基于光致发光的能级模型进一步阐明了铁相关缺陷态对束缚电子及载流子非线性光学调制机制。本研究为氧化镓基波导器件及全光开关材料的设计提供了重要参考。
总结
本研究利用瞬态吸收光谱（TAS）表明，在不同偏振条件和激发波长下，铁掺杂可使 β-Ga2O3 晶体的非简并双光子吸收（ND-TPA）提高近一个数量级。在激发波长为 350 nm、泵浦能量密度为 3.54 mJ/cm2 的条件下，于可见光宽带探测范围内实现了约 55% 的调制深度和 300 飞秒的响应时间。基于 ND-TPA 的品质因数虚部计算值高达 7.8 × 10-15 esu·m。值得注意的是，偏振分辨泵浦–探测实验进一步证实，铁相关缺陷能有效调控载流子折射行为，并观察到相位符号反转，为双通道光开关应用奠定了基础。所建立的铁相关能级模型揭示，ND-TPA 的共振增强由 FeGa（-/0） 能级所促进，而红光发射则归因于 Cr3+ 的 (2E→4A2) 跃迁。本研究阐明了铁缺陷在调控束缚电子动力学与载流子过程中的作用机制，为先进全光开关（AOS）器件的开发提供了重要参考。
图 1. β-Ga2O3:Fe (a)、β-Ga2O3:Sn (b) 及未掺杂β-Ga2O3（插图）在激发波长 400 nm、脉宽 190 fs、能量密度 1.77 mJ/cm² 条件下的 ND-TPA 动态曲线。(c) 和 (d) 为 β-Ga2O3:Fe 在 400 nm 激发、能量密度 3.54 mJ/cm2 下的瞬态吸收光谱，以及不同探测波长下的 ND-TPA 动力学曲线。插图显示了在 350 nm 激发下获得的结果。
图 2. (a) β-Ga2O3:Fe 在 350 nm 激发下，修正后的 TPA 系数与调制深度随探测波长变化呈上升趋势；(b)β-Ga2O3:Fe 与 β-Ga2O3:Sn 的实验 ND-TPA 色散关系图，其中理论线为非简并双光子吸收的色散理论曲线。
图 3. 在 400 nm 激发下，(a) 和 (b) 显示 β-Ga2O3:Fe 的载流子吸收随延迟时间变化的关系及其载流子动力学特性；(c) 和 (d) 显示 β-Ga2O3:Fe 的非线性折射动态曲线，分别在探测波长 515 nm、泵浦波长 380 nm 与 532 nm 条件下测得。
图 4. β-Ga2O3:Fe 中铁相关缺陷能级模型。TE 表示能量转移（energy transfer）。
DOI：
doi.org/10.1063/5.0272123
