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【会员论文】福州大学联合上海光机所、杭州富加镓业团队：通过机器学习实现高质量氧化镓外延生长

日期：2025-11-18阅读：98

福州大学氧化镓研究团队联合上海光机所、杭州富加镓业有限公司国内首次将AI辅助技术用于第四代氧化镓材料的外延生长中，有效解决外延生长过程中的复杂热动力学调控难题，实现高效且低成本的高质量Ga₂O₃同质外延层制备。相关成果《Achievement of High-Quality Gallium Oxide Epitaxial Growth via Machine Learning》（通过机器学习实现高质量氧化镓外延生长）发表在国际材料领域顶级学术期刊Advanced Functional Materials上。

项目支持

本工作得到以下项目资助：国家自然科学基金（项目编号：62204270, 62501162），福建省自然科学基金（项目编号：2024J01251），福建省科技重大专项（项目编号：2024HZ027006），福建省科技计划项目基金（项目编号：2022I0006），福建省中青年教师教育科研项（项目编号：JAT220020），泉州市科技局科技重大专项（项目编号：2022GZ04）。

背景

氧化镓（Ga₂O₃）因其超宽禁带（4.5-4.9 eV）和高临界击穿电场（~8 MV/cm），成为制备下一代高压、低损耗功率器件的理想材料。这些应用需求对Ga₂O₃外延层的晶体质量提出了严苛的要求。如何高效、低成本的制备出高质量的同质外延层是Ga₂O₃产业化过程中需要面临的核心问题。Ga₂O₃材料的发展仍处于初级阶段，受衬底外延理论缺乏、工艺窗口狭窄等因素的制约，用低成本方式制备出以“台阶流”模式生长的晶圆级外延片仍是重大挑战。尽管金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术因其能制备高质量外延层而备受赞誉，但受Ga₂O₃外延生长“预反应”的影响，实现高质量外延的工艺窗口变得极为狭窄。而MOCVD工艺参数繁多，彼此之间相互影响、制约，用传统“试错”法开发外延工艺存在研发时间长、成本高、工艺制定严重依赖工程师主观因素等的固有缺点。因此，需要开发一种通过调控外延系统中的热力学、动力学参数方法，高效且低成本的制备出高晶体质量Ga₂O₃同质外延层。

主要内容

为实现低成本方式制备高质量Ga₂O₃同质外延层，降低对定向、定角度斜切衬底的依赖，本工作创新性的使用机器学习提高Ga₂O₃ MOCVD外延工艺的开发效率。通过量化工艺对外延层晶体质量的影响，构建出能够准确预测未知工艺参数生长结果的模型，大幅降低了研发过程中的“无效炉次”，提高了工艺研发进度。在机器学习辅助下，通过优化工艺参数，使外延体系中原子在衬底表面的横向迁移速率大于纵向沉积速率，将外延模式从“三维岛状”生长调控至“台阶流”生长模式。即使使用三甲基镓（TMGa）和氧气这种高长速的反应源，也能不依靠衬底斜切技术，在β-Ga₂O₃的（100）面上制备出表面有理想“台阶流”形貌的Ga₂O₃同质外延层，并且长速达1.2 μm/h。提通过此技术，制备出目前粗糙度最低的Ga₂O₃同质外延层（10 × 10 μm²范围内表面仅为 0.121 nm），各项测试结果表明，外延层实现了相干生长，具有极高的晶体质量。非故意掺杂时，外延层的迁移率达到 102 cm²/V·s，载流子浓度为 1.49 × 10¹⁶cm^-3。得益于超高的晶体质量，这种外延层制备垂直结构的肖特基势垒光电二极管（Schottky photodiode SBPDs）表现出优秀的性能，其光暗电流比（PDCR）高达 8.18 × 10⁴。

结论

本研究通过构建准确的外延结果预测模型，有效提高了Ga₂O₃同质外延工艺的研发效率。工艺优化后，即使用高长速的反应源也能够在非故意斜切的Ga₂O₃（100）面上事实现近乎“完美”的台阶流的生长。同时，本工作也打破了“要长好Ga₂O₃必须进行大角度斜切”的固有观念。本研究将机器学习技术融入半导体研发，为机器学习在半导体制造领域的广泛应用提供了一个框架，使 MOCVD 技术摆脱了传统经验方法的束缚，展现出在加速β-Ga₂O₃ 器件开发方面的巨大潜力。

图1 (a) 2 英寸高质量β-Ga₂O₃同质外延片的实物照片。(b) 从热力学与动力学角度构建的外延相图。y轴代表体系自由能，x轴代表主要生长因子 γ，该因子由热扩散系数 D 与外延总沉积速率 F 共同构成。(c) β-Ga₂O₃同质外延层的多层岛状、二维岛状、台阶聚束及台阶流四种生长模式的原子力显微镜（AFM）图像。本实验观测了不同生长模式下外延层的表面形貌特征：多层岛状、二维岛状及台阶聚束模式均见于历史数据，而台阶流模式在机器学习（ML）指导下得以实现。(d) 用于描述台阶流与多层岛状生长模式动力学过程的 TSK 模型示意图。现代外延理论指出，台阶流生长模式的实现需满足质量输运控制区间的条件。

图2(a) 训练数据集的薄膜厚度拟合结果，拟合优度（R²）为 0.996。(b) 训练数据集的半高宽（FWHM）拟合结果，R²为 0.990。蓝色圆点代表实际测量数据，红色虚线代表模型预测数据。其中，R²反映回归模型对数据的拟合程度，两者差异越小，模型预测值与实际结果越接近；R²值越高、越接近 1.000，表明模型拟合效果越好、解释力越强。(c) 外延参数对 ΔFWHM（半高宽变化量）的影响；(d) 外延参数对薄膜厚度的影响。在多项式回归模型中，x 代表解释向量，即反应室压力、三甲基镓（TMGa）流量、生长温度、氧镓比（O/Ga 比）及生长时间。基于拟合模型，可揭示不同解释向量对外延层厚度及晶体质量的影响规律。(e) 测试数据集的薄膜厚度拟合结果，R²为 0.993；(f) 测试数据集的半高宽FWHM拟合结果，R²为 0.962。同理，蓝色圆点代表实际测量值，红色虚线代表模型预测值。模型的最优预测工艺配方用红色方块标注，采用该配方生长的样品其测量值用橙色五角星标注。模型在测试数据集上仍表现出优异的拟合性能，表明其对外延生长结果的预测具有较高准确性和可靠性，也证明该模型对外延过程具备可靠的解释能力。(g) 无机器学习指导工艺优化的原位实时干涉曲线；(h) 经机器学习指导工艺优化的原位实时干涉曲线。激光束经外延层表面反射形成干涉图案，记录为实时曲线。该曲线可反映生长速率与表面粗糙度，其中反射率的显著下降表明表面发生严重粗糙化。在相同生长速率下，反射率未出现下降趋势，说明外延层生长条件得到显著优化。

图3 (a) 采用 X 射线衍射（XRD）与 X 射线反射（XRR）技术结合的方法，测量衬底的非故意斜切方向与偏切角。对于β-Ga₂O₃衬底，若斜切方向为 [100]向 [00-1]，则拟合正弦函数的最低点将位于270°，该点对应的纵坐标即为偏切角。而本样品的最低点未处于270°，则其非故意斜切方向并非 [100]向 [00-1]。(b) 蓝宝石衬底上生长的β-Ga₂O₃异质外延层的 XRD 图谱。插图β-Ga₂O₃（100）面衬底上生长的β-Ga₂O₃同质外延层的对称（400）反射峰高分辨 XRD 摇摆曲线。该同质外延样品中，衬底与外延层的半高宽（FWHM）值分别为 108和 57.6 弧秒。(c) 采用 Tauc 法测量外延层的光学带隙。 (d) 非故意斜切β-Ga₂O₃衬底上所生长同质外延层的 X 射线倒易空间图（RSM）。(e) 同质外延层在 10×10 μm²范围内的原子力显微镜（AFM）图像。同质外延层表面呈现均匀的台阶流形貌，但由于外延生长产生的台阶极细，在如此大的扫描范围内无法分辨，仅表现为超低的表面粗糙度。(f) 同质外延层在 3×3 μm²范围内的 AFM 图像及台阶高度。在较小的扫描范围内，可充分展现同质外延层极为规则且均匀的台阶流形貌。(g) 2 英寸β-Ga₂O₃同质外延晶圆的ΔFWHM（半高宽变化量）分布图。测量沿四条夹角为 45° 的直径进行，每条直径上均匀分布 9 个测量点。(h) β-Ga₂O₃同质外延层的高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像。其中（200）晶面与（110）晶面的面间距分别为 d (200)=5.91 Å、d (110)=2.92 Å。(i) 沿 [00-1] 晶带轴拍摄的β-Ga₂O₃同质外延层的选区电子衍射（SAED）图谱。

DOI：

https://doi.org/10.1002/adfm.202519854