【国内论文】华北电力大学：基于优化工艺生长的 ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结的光电突触器件

        由华北电力大学的研究团队在学术期刊 Crystal Growth & Design 发布了一篇名为 Optoelectronic Synaptic Devices Based on ε-Ga₂O₃/ZnO Heterojunctions Grown by an Optimized Process（基于优化工艺生长的 ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结的光电突触器件）的文章。

        本研究得到国家自然科学基金（61704054）的支持。

        受人脑启发的神经形态计算是下一代人工智能的有效途径，具有高效率和低功耗的优势。 光电突触是构建神经形态视觉系统（NVS）的核心硬件。日盲深紫外（DUV）波段（200-280 nm）的NVS在火焰探测、安全通信等领域具有重要应用，因为其在地球表面几乎没有背景噪声干扰。 氧化镓（Ga₂O₃）是制造 DUV 器件的理想材料，但现有的 Ga₂O₃ 基光电突触普遍存在权重更新线性度差和可区分电导态数量少的瓶颈，这严重限制了神经形态系统的识别精度。

        在本研究中研究团队提出了一种名为“生长过程同步热注入法”的新型方法，旨在改变 ZnO 薄膜的生长特性，以应用于光电子人工突触。通过将 ε-Ga₂O₃ 薄膜作为诱导层，在 ZnO 薄膜生长过程中原位引入 Ga 离子。该方法使生长界面形成合金化感应层，显著降低晶格失配，并将生长形态从岛状转变为金字塔状。未优化的 ZnO 薄膜最初呈现由双晶相构成的柱状微观结构，表面缺乏主导晶体取向。但经生长习性改性后，所得 ZnO 薄膜呈现单相特性，并在面外晶体取向方向上具有明显的优选取向。通过在 ε-Ga₂O₃ 薄膜与优化 ZnO 薄膜间构建异质结，成功构建了光电子突触系统。该系统可模拟多种突触行为，包括短期记忆、长期记忆、遗忘、回忆及环境调制记忆，充分展现了该架构在类脑计算领域的应用潜力。综上所述，提出的“生长过程同步热注入法”不仅为提升 ZnO 薄膜晶体质量提供了有效策略，更对调控生长机制以改善其他薄膜材料的结构与功能特性具有重要启示。此外，基于 ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结内氧空位缺陷构建的光电人工突触展现出强健的突触行为，为未来整合此类异质结的光电器件研发与实际应用提供了重要参考。

        ● 采用原位真空退火的优化 LPCVD 工艺，有效降低了 ε-Ga₂O₃ 的界面缺陷。

        ● 成功利用了 II 型异质结的光栅控效应，将光生空穴俘获在界面，解决了传统 Ga₂O₃ 突触中载流子快速复合、线性度差和电导态少的瓶颈问题。

        ● 在 Ga₂O₃ 基光电突触中实现了极高的线性度，为高精度神经形态计算奠定了硬件基础。

        通过引入 ε-Ga₂O₃ 感应层，研究人员成功将 ZnO 的生长模式从岛状形态转变为金字塔状形态。这种形态转变使最初无序的微观结构转化为平面薄膜，显著提升了晶体质量并增强了表面特性。所得 ZnO 薄膜表面呈现出清晰的阶梯结构，且具有单向生长取向。此外，这些薄膜展现出显著窄化的摇摆曲线（半宽度低至 551 角秒）和极小的表面粗糙度（7.38 nm）。基于这些重要发现，我们提出一种名为“生长过程同步热注入法”的新型方法，并通过能谱分析（EDS）的全面阐释进一步验证了该理论。我们假设在还原性气氛与高温环境下，Ga₂O₃ 与 ZnO 发生以 Ga 离子为主导的相互热注入作用。该热注入机制促进了生长表面均匀合金诱导层的形成，进而通过该诱导层的调节作用缓解晶格失配，促使生长模式从岛状生长向金字塔状生长转变。“生长过程同步热注入法”为优化 ZnO 薄膜生长提供了新路径，并为改性其他材料生长行为以获得优质薄膜提供了新思路。随后，我们利用优化后的 ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结制备了光电子人工突触，成功模拟了短期记忆、长期记忆、再学习及环境影响等突触行为，为基于 ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结的光电子器件研究提供了重要参考。

图1. (a−c) ε-Ga₂O₃、ZnO（直接生长）和 ZnO（诱导层）的 XRD 衍射图谱；(d−f) ε-Ga₂O₃、ZnO（直接生长）和 ZnO（诱导层）的拉曼光谱图谱。

图2. (a1−c1) ε-Ga₂O₃、ZnO（直接生长）和 ZnO（诱导层）的紫外-可见吸收光谱；(a2−c2) ε-Ga₂O₃、ZnO（直接生长）和 ZnO（诱导层）的禁带宽度。

图3. (a) ε-Ga₂O₃ 薄膜的 (004) 表面摇摆谱，(b) ZnO（感应层）的 (002) 表面摇摆谱。

图4. (a1−a3) ZnO（直接生长）与 (b1−b3) ZnO（感应层）的表面形貌（1000×、5000×及10000×放大）。

图5. 通过原子力显微镜测量的样品表面形貌：（a）ε-Ga₂O₃，（b）ZnO（直接生长），（c）ZnO（诱导层）小范围扫描，以及（d）图（c）中蓝色直线的高度剖面图。

图6. 薄膜横截面及其对应的能谱分析（EDS）能量谱：（a）ε-Ga₂O₃，（b）ZnO（直接生长），（c）ZnO（感应层）。

图7. (a) ε-Ga₂O₃/ZnO 异质结人工突触示意图。(b) 暗光、254 nm 及 365 nm 光照条件下异质结的输出曲线。(c) 异质结在 254 和 365 nm 光照下的光响应曲线（10 V 正向偏压）。(d) 254 nm 脉冲光信号下的自供电曲线。(e) 365 nm 脉冲光信号下的自供电曲线。(f) 365 nm 单脉冲（30 S）光信号。(g) 365 nm 双脉冲光信号的成对脉冲促进效应（10 S）。(h) 254 nm 单脉冲（30 S）光信号。(i) 254 nm 双脉冲光信号的成对脉冲促进效应（10 S）。

图8. 365 nm 光照后的忆阻特性：(a) 不同脉冲数；(b) 不同光照时间。254 nm 光照：(c) 不同脉冲数；(d) 不同光照时间。

图9. (a) 365 nm 光照下“遗忘(50 S)与再学习”的行为模拟。 (b) 254 nm 光照下“遗忘 (50 S) 与再学习”的行为模拟。 (c) 254 nm 光照下“遗忘 (280 S) 与再学习”的行为模拟。(d) 在 365 nm 光持续存在下，使用代表高强度刺激的 254 nm 脉冲光进行的“遗忘 (280 S) 与再学习”行为模拟。 (e) 365 nm 光对抵抗力持续影响的作用原理。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.cgd.5c00641