【会员论文】Carbon | 哈工大朱嘉琦教授团队金刚石核电池最新研究成果：非晶氧化镓诱导界面重构的高开路电压金刚石α伏特同位素电池

        核电池凭借其微型尺寸、耐极端环境、长寿命及其环境适应性在深空、海洋、极地沙漠以及生物医学领域具有广阔的应用前景。而金刚石作为超宽禁带半导体具有优异的抗辐射与禁带宽度，因而是制造α伏特电池的理想材料，具备建立高内建势垒和降低辐射损伤的潜力。然而，解决氧终端金刚石肖特基结界面的SRH复合所导致的界面漏电和开路电压低下问题，仍然是一个巨大的挑战。

        在本研究中，我们制造了一种由非晶态氧化镓诱导金刚石肖特基接触界面重构的核电池。使用活度为8.85 μCi/cm²的²⁴¹Am，我们获得了2.41 V的高开路电压。同时获得6.6 nA/cm²的短路电流密度和9.72 nW/cm²的最大输出功率密度。α伏特电池的总转换效率达到3.7%。另外，我们验证了该型核电池的工艺可重复性和温度变化稳定性。通过对金刚石和非晶氧化镓的界面能带结构分析揭示了界面载流子的提取-钝化关系。基于对界面处化学键态的分析，我们发现了界面酮键与酯键的浓度变化及其对电子势垒均匀性的贡献，并由此提出了由非晶氧化镓诱导的氧终端金刚石界面重建的新机制。这为改善金刚石界面载流子输运状态、提高电池开路电压提供了新的思路。

        相关成果以High-open-circuit voltage diamond alpha-voltaic battery with interface reconstructed by amorphous gallium oxide为题发表在碳材料科学与技术领域期刊《Carbon》上。哈尔滨工业大学航天学院博士生李传龙为文章第一作者，通讯作者为哈尔滨工业大学航天学院刘本建副教授。

        随着极端领域探索、微机电系统发展，人类社会对长寿命高能量密度电源的需求日益增加，在众多化学电源、光伏电源、超级电容器等器件的漫长发展过程中，研究人员发现基于辐射伏特效应的同位素电池同时具备长寿命、高能量密度、微型体积以及极端环境稳定性的综合优势，克服了上述传统电源的不足之处，比如化学电源的能量密度低、低温稳定性问题、光伏电源的环境适用性问题以及超级电容器只储能无充能问题等。同时作为新生代的辐射伏特效应同位素电池，必须指出其目前待克服的问题，即功率密度与转换效率尚无法达到其理论水平，这其中涉及对半导体器件结构设计及材料制备水平提升等多学科综合问题。

        金刚石因具有室温下5.45 eV的宽禁带、高位移能、高临界电场强度、高空穴与电子迁移率以及高热导率等物理特性，成为制备高效同位素电池、功率器件和紫外探测器的理想材料。尤其高位移能、宽禁带的属性赋予金刚石耐受高低温、高能辐射等极端环境的重要特征，使其成为制备同位素电池最理想的材料。只要解决金刚石材料自身的掺杂、外延生长、精密加工等方面的问题，其理论性能相较于目前应有质的提升。然而金刚石高效n型掺杂问题仍然悬而未决，同时目前普遍采取的肖特基势垒结构也面临界面接触差、势垒均匀性差以及载流子复合率高等问题，这些均导致基于金刚石肖特基结构的同位素电池的开路电压、转换效率等性能远低于理论值。

        本研究提出非晶氧化镓（AGO）诱导金刚石氧终端界面重构的同位素电池开路电压提升新策略。利用交错型能带结构实现肖特基接触界面非平衡载流子的提取与钝化，从而降低非平衡载流子在界面缺陷处的复合概率，通过提升载流子收集效率实现同位素电池性能提升。进一步研究界面成键发现酮键中的碳氧原子由于共轭效应导致电子云在氧端富集，从而在界面附近形成电子的高阻挡势垒作用，使位于阴极附近的收集电子难以进入肖特基电极材料，同时吸引非平衡空穴造成大量复合损失。本研究中射频磁控溅射法制备氧化镓薄膜通过还原态镓离子作用重构接触界面，降低酮基数量的同时引入更多酯基，降低了电负性差异带来的电子云富集对电势的影响，从而降低界面电子势垒，改善界面载流子的输运状态，最终获得单结金刚石同位素电池超过2.41V的开路电压，转换效率提升至3.7%。同时采用重复性实验与变温实验验证了工艺可行性以及变温稳定性。上述研究为改善金刚石肖特接触界面、提升金刚石基同位素电池性能提供了一种新思路。

        1.利用射频磁控溅射制备超薄非晶氧化镓介电层实现暗态下漏电流低至0.1pA，在8.85 μCi/cm²活度的²⁴¹Am辐射下单结电池开路电压提升至2.41 V，短路电流密度提升至6.6 nA/cm²，功率密度提升至9.72 nW/cm²，转换效率可达3.7%。

        2. 通过XPS与KPFM等方法计算了氧终端金刚石与非晶态氧化镓薄膜接触界面的能带位置，验证了界面附近对电子提取与空穴钝化的作用，降低了界面非平衡载流子的复合损失。

        3. 界面键态研究发现了酮基与酯基对金刚石氧终端界面的势垒作用，通过减小电子离域改善界面载流子输运状态，降低界面复合作用，同时揭示了界面态对同位素电池性能影响的机制。

        本研究提出了非晶氧化镓诱导金刚石氧终端界面重构的同位素电池开路电压提升新机制，利用AGO与氧终端金刚石的界面能带关系实现了界面非平衡载流子的提取与钝化，有效降低了界面复合作用；研究发现了酮基与酯基对界面电势的影响，通过射频磁控溅射制备的还原态镓离子作用降低酮基浓度，通过增加酯基降低了电子离域导致的界面电子高阻挡势垒，从而改善了界面载流子输运状态，提升了金刚石基同位素电池的综合输出性能。

C. Li, B. Liu, B. Liang, Z. Chen, W. Zhang, W. Liang, Y. Zuo, H. Jia, T. Chen, Z. Sang, L. Liu, K. Liu, D. Lu, A.P. Bolshakov, V.G. Ralchenko, B. Dai, J. Zhu, High-open-circuit voltage diamond alpha-voltaic battery with interface reconstructed by amorphous gallium oxide, Carbon. 10.1016/j.carbon.2026.121251.

        本文第一作者，研究方向为金刚石基同位素电池及其性能退化机制。申请发明专利2项，在Carbon、IEEE Transactions on Nuclear Science等期刊发表论文2篇，作为负责人获得中国国际大学生创新大赛全国金奖1项，中国大学生“挑战杯”创新创业大赛全国三等奖1项。作为学生成员获得日内瓦国际创新发明展评审团特别嘉许金奖1项，澳门国际创新发明展金奖1项。参与多项国家重大科研项目。

        通讯作者，副教授，博士生导师，新时代龙江优博。从事金刚石等半导体材料生长、晶体管器件、同位素电池等研究。任《Materials Lab》、《材料导报》、《真空与低温》期刊青年编委，中国材料研究学会极端条件材料与器件分会青年委员，中国机械工程学会金刚石及制品分会青工委员。承担国家重点研发计划、国家自然科学基金青年基金、博士后基金特别资助/面上项目、省博士后面上基金等项目。在Carbon等期刊发表学术论文20余篇，其中第一/通讯作者10余篇，封面文章4篇。撰写论著章节2章。申请发明专利21项，授权11项，其中美国专利1项。获国家技术发明二等奖1项，省发明专利奖金奖1项，日内瓦发明展金奖（评审团特别嘉许）1项、银奖1项，澳门国际创新发明展金奖1项。第一指导教师指导学生获国创赛国家金奖1项，挑战杯国家三等奖1项，省国创赛/挑战杯一等奖各1项，哈工大祖光杯金奖1项。获龙江优博重点资助、黑龙江省大学生课外学术科技作品竞赛优秀指导教师奖，TCL青年学者。教育部学位与研究生教育发展中心全国研究生学位论文评审专家。Applied Physics Letters, Applied Optics, Functional Diamond等审稿人。