【国内论文】新疆大学杨钢教授团队：一种预测结构无序的γ-Ga₂O₃晶格热导率的神经进化势

        新疆大学杨钢教授团队在计算材料学领域重要期刊《Computational Materials Science》 上发表了题为A neuroevolution potential for predicting the lattice thermal conductivity of structurally disordered γ-Ga₂O₃（一种预测结构无序γ-Ga₂O₃晶格热导率的神经进化势） 的研究论文。

期刊介绍

        《Computational Materials Science》聚焦于通过先进计算方法（单独或结合实验）来发现新材料并深入理解各类材料（涵盖无机、有机及杂化材料）行为与性质的国际权威期刊。以方法创新为核心驱动力，强调研究成果必须包含新的计算见解或实质性方法进步，而非仅应用常规模拟。期刊积极拥抱材料信息学与机器学习等数据科学前沿，并严格遵循FAIR数据共享原则以确保研究的可重复性与科学性。其发表范围包括揭示材料新机制、预测结构-性能关系及开发新型计算工具等重要方向，接受综述、研究论文、快报等多种稿件类型，为致力于通过计算手段推动材料科学根本性突破的研究者提供高标准交流平台。

研究背景

        氧化镓拥有超过4.8 eV的超宽禁带宽度、高达8 MV/cm的理论击穿场强以及优异的巴利加优值（BFOM），在功率电子、深紫外光电探测、气体传感等领域具有革命性应用前景。然而，Ga₂O₃的晶格热导率在室温下仅约为GaN的十分之一，这导致器件工作时热量极易积聚，引发性能衰退乃至失效，热管理问题异常突出。

        Ga₂O₃存在α、β、γ、ε、δ多种晶型。其中，γ-Ga₂O₃具有独特的立方缺陷尖晶石结构。其结构复杂性在于：每个立方晶胞包含32个氧原子，而镓原子数量为非整数的64/3个。镓原子不仅占据理想尖晶石结构中的四面体8a位和八面体16d位，还会部分占据额外的四面体48f位和八面体16c位。这种多位置部分占位的特性，导致了γ-Ga₂O₃内在的、强烈的结构无序性。正是这种结构无序性，使得采用传统基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法直接计算其热导率变得极其困难，计算成本无法承受。而传统的经验势函数又难以准确描述如此复杂的原子环境。因此，开发一种既能保持第一性原理精度，又能实现大体系、长时间尺度模拟的原子间势函数，成为准确预测γ-Ga₂O₃热物性、深入理解其热输运机制的关键前提。

研究内容

        本研究基于第四代神经进化势（NEP）框架，并引入了四轮迭代的主动学习策略开发γ-Ga2O3的机器学习原子间势函数。首先，选取了六种代表性的γ-Ga₂O₃初始结构，通过第一性原理分子动力学采样生成初始训练集。随后，进行主动学习循环：训练势函数→进行分子动力学模拟生成新构型→使用最远点采样挑选代表性新结构→进行第一性原理单点计算扩充训练集。经过四轮迭代，预测精度逐代提升。最终训练得到的γ-NEP势函数，在独立的测试集上预测得到的结果与DFT计算结果高度一致。能量、原子力和维里应力的预测均方根误差（RMSE）均收敛至很低水平，决定系数（R²）接近1，证明了其高精度与强泛化能力。利用训练好的γ-NEP势函数，采用均匀非平衡分子动力学（HNEMD）方法，对六个代表性构型的大尺度超胞（每个包含11520个原子）进行了热导率计算。发现筛选的γ-Ga₂O₃基本单元的热导率存在显著的各向异性，即[100]与[010]方向导热性能相近且较高，而[001]方向则显著偏低，其平均热导率为4.04 ± 0.19 W/(m·K) ，仅为β相的约28.8%，与ε相及实验值接近。声子色散关系显示，其中高频声子谱因结构无序而呈现显著的平坦化特征，导致声子群速度大幅下降；谱热导率与平均自由程表明热输运几乎完全由低于6 THz的低频声子主导，中高频声子因群速度低且平均自由程短，对热输运的贡献微乎其微。

创新点

        1.成功开发了针对单相、结构无序的γ-Ga₂O₃的高精度机器学习势函数，填补了该材料计算模拟工具的空缺。

        2.γ‑Ga₂O₃的热导率在所有构型中均表现出各向异性，并对阳离子占位细节敏感。

        3.在γ‑Ga₂O₃中，低频声子主导热输运；高频声子模式则因无序诱导的散射而受到显著抑制。

        4.研究验证了“主动学习+机器学习”这一技术路线在解决复杂无序晶体热物性难题上的有效性，可推广至其他具有结构无序性的功能材料体系。

总结

        本工作开发了适用于γ-Ga₂O₃的机器学习原子间势函数。基于此模型，采用均匀非平衡分子动力学模拟系统研究了不同构型的热输运性质。结果表明，所有构型的热导率均呈现显著各向异性：[100]与[010]方向的热导率相近且较高，而[001]方向的热导率显著偏低。此外，即使在具有相同Ga原子占位类型的结构之间（如Ga2与Ga2₁、Ga3与Ga3₁、Ga4与Ga4₁），热导率仍存在差异。这说明不同位点上Ga原子的占位数量及具体位置变化均可影响其热输运行为。进一步分析表明，所有构型的热导率主要来源于6 THz以下的低频声子。高于6 THz的声子由于其平均自由程短且声子谱显著平坦化，群速度低，对总热导率的贡献较低。尽管6–22 THz范围内声子参与率平均维持在0.4左右，与低频区域相当，但其较低的群速度和较短的传播距离限制了它们对热流的实际贡献。

本研究证明，由机器学习神经进化势驱动的均匀非平衡分子动力学模拟能够以远低于第一性原理方法的计算成本，可靠且高效地表征复杂晶体中的声子热输运性质。因此，该方法有望扩展应用于研究其他具有结构无序体系的导热特性。

项目支持

本研究感谢国家自然科学基金（项目编号：62564013）与天池创新领军人才项目（项目编号：51052401405）的资助支持。同时，感谢济南国家超级计算中心提供的高性能计算资源。

图1. (a) 训练集与测试集在能量、作用力和维里项上的损失函数。(b)-(d) γ-NEP预测值与DFT参考值在训练集和测试集中，对能量、作用力和维里应力的分别对比。

图2. Ga2构型的径向分布函数（RDF）在NEP与DFT计算中的对比。

图3. Ga4构型的声子色散关系。

图 4. (a)-(c) 和 (d)-(f) 分别展示了 Ga2、Ga3、Ga4 以及 Ga2₁、Ga3₁、Ga4₁构型在 300 K 温度下沿 x、y、z 方向的晶格热导率。

图5. (a) Ga2, (b) Ga3, (c) Ga4, (d) Ga2₁, (e) Ga3₁ 和 (f) Ga4₁ 构型在300 K温度下的晶格热导率三维分布。

图6. 分别为 Ga2、Ga3、Ga4、Ga2₁、Ga3₁ 和 Ga4₁ 构型在 (a) [001] 面、(b) [010] 面和 (c) [100] 面上的晶格热导率二维投影。

图7. (a) 谱热导率；(b) 声子平均自由程；(c) 声子参与比；(d) 声子态密度。

DOI：

doi.org/10.1016/j.commatsci.2026.114555