【会员论文】APL | 武汉大学张召富教授团队：氧化镓/金刚石异质结界面的理论研究：晶面选择、能带对齐与界面相互作用

        β-Ga₂O₃凭借其超宽禁带（~4.85 eV）、高临界击穿场强及优异巴利加优值（~3444），已成为电子与光电子领域的关键材料。然而，其低热导率与p型掺杂难题制约了器件发展。将β-Ga₂O₃与高导热p型宽禁带半导体金刚石异质集成，是突破上述瓶颈的有效策略，氧化镓/金刚石异质结在功率与光电器件领域具有广阔应用前景。能带对齐是决定异质结性能的关键。现有实验研究由于表面取向、界面终端及测量方法的差异，测量出的价带台阶呈现显著的差异（1.12–2.9 eV）。理论研究能够得到准确的价带台阶值，然而，受限于界面建模与成键复杂性，针对β-Ga₂O₃/金刚石界面的理论研究仍较匮乏。

        本研究采用密度泛函理论，系统研究了基于实验已报道晶面组合的β-Ga₂O₃/金刚石异质结。所有构建的共价键合与氢终端界面模型均满足电子计数规则并具有负的形成能。计算表明，所有异质结均呈现II型能带排列，共价键合界面的价带台阶值介于1.84 eV至2.78 eV之间，受材料各向异性与晶格失配应变调控，证实了通过表面选择调控界面势垒的有效性。施加氢终端可进一步使价带台阶显著增大1.11-1.88 eV，最大可达3.89 eV。界面电荷转移分析显示，电子从金刚石侧转移至β-Ga₂O₃侧，其具体模式受原子电负性支配。在共价键合界面，界面处的能带弯曲（β-Ga₂O₃价带顶上弯，金刚石导带底下弯）降低了实际界面势垒，有利于载流子传输。然而，氢终端在界面引入了范德华间隙，其产生的类似真空的势垒层严重阻碍了载流子的本征输运，并导致系统费米能级未能完全对齐，在耗尽区形成内建电场。

        本理论研究系统揭示了不同表面和终端条件下β-Ga₂O₃/金刚石异质结的界面性质。研究表明，通过选择不同的晶面组合，可以动态调节价带台阶近1 eV；而施加氢终端可进一步将价带台阶增大1.11-1.88 eV。共价键合界面具有适中的价带台阶和有利于载流子传输的界面能带弯曲，更适合应用于光电探测器。而氢终端界面虽然因巨大的价带台阶和范德华势垒而不利于光生载流子的收集，但其优异的载流子阻挡特性与界面钝化能力，使其在需要抑制漏电流、作为β-Ga₂O₃外延衬底等应用场景中颇具潜力。该工作为β-Ga₂O₃/金刚石异质结器件的设计与性能优化提供了重要的理论基础。

图1 不同晶面和不同终端的氧化镓/金刚石界面原子结构弛豫图。

图2 (a) β-Ga₂O₃(-201)/金刚石(100)、(b) β-Ga₂O₃(-201)/氢终端金刚石(100)的差分电荷密度图；(c) β-Ga₂O₃(-201)/金刚石(100)、(d) β-Ga₂O₃(-201)/氢终端金刚石(100)的静电势分布图。

图3 不同表面取向与终端下β-Ga₂O₃/金刚石界面的能带对齐图。为统一比较，将β-Ga₂O₃的价带顶设为0 eV。

图4 (a) β-Ga₂O₃(-201)/金刚石(100)、(b) β-Ga₂O₃(-201)/氢终端金刚石(100)界面的分波态密度图；(c) β-Ga₂O₃(-201)/金刚石(100)、(d) β-Ga₂O₃(-201)/氢终端金刚石(100)的能带对齐示意图。

DOI: 

10.1063/5.0314023