【会员论文】APL丨西安交通大学周磊簜副教授团队：空间电荷限制效应在铁掺杂β-Ga₂O₃ X射线探测器温度依赖性能的影响

        β-Ga₂O₃ 作为超宽禁带半导体的代表，其禁带宽度约 4.8 eV，具有极高的位移阈值能和击穿场强。相比于传统的硅（Si）或碳化硅（SiC），它在高能射线照射下表现出更强的抗辐射损伤能力。此外，利用导模法（EFG）等熔体生长技术可以制备出低成本、大尺寸的单晶，为其大规模应用铺平了道路。由于未掺杂的氧化镓通常呈现 n 型导电，为了获得探测器所需的低背景噪声，研究者通常在晶体生长过程中掺入铁（Fe）元素。Fe 作为深受主杂质，能够有效补偿背景电子，使晶体呈现半绝缘特性，从而极大降低了探测器的暗电流。在工业无损检测、深空探测或核环境监控等实际应用中，探测器往往需要在不同温度下运行。然而，半绝缘材料中的载流子输运受陷阱态控制，而这些陷阱态的活性对温度极其敏感。在强辐射或高偏压下，注入的载流子密度可能超过背景平衡载流子浓度，导致空间电荷限制电流（SCLC）占据主导。这种非线性输运特性如何随温度演变，并最终影响探测器的输出信号，是目前急需解决的科学问题。

        本文采用高电阻率铁掺杂 β-氧化镓（β-Ga₂O₃）材料制备了垂直式 X 射线探测器，并在 300 至 450 K 温度范围内测量了其 X 射线响应电流-电压特性。在双对数坐标系下，探测器的暗电流随偏压呈现不同斜率变化，符合 300 K 温度下空间电荷限制电流（SCLC）机制。该现象源于注入载流子的捕获与调控所导致的空间电荷积累。在 X 射线照射下，X 射线产生的非平衡载流子被捕获并困住，从而形成空间电荷，导致 X 射线响应过程中出现空间电荷限制光电流（SCLP）。此时，铁掺杂 β-Ga₂O₃ X 射线探测器的净输出电流呈现非单调温度依赖性。初始阶段，随着温度升高，净输出电流呈下降趋势，这可能归因于载流子热生成的增加及材料内部陷阱的影响。值得注意的是，当温度超过阈值后，净输出电流开始上升，表明高温下性能得到增强。这种增强源于被困载流子的释放，使得更多自由载流子参与 SCLP 传输，从而产生更强的响应。然而在 450K 时暗电流急剧上升，热激活性载占据主导地位，致使空间电荷限制机制失效。该现象揭示了高电阻率补偿型 β-Ga₂O₃ 单晶 X 射线探测器在高温 X 射线照射下，载流子热激活性与空间电荷限制机制之间复杂的相互作用关系。

        •首次在氧化镓 X 射线探测器中捕捉到了由于输运机制切换导致的温漂方向逆转现象。

        •利用 SCLC 理论模型，成功计算出材料内部的主要缺陷能级深度约为 0.7-0.9 eV。研究证明，在高温下这些陷阱的去俘获效应加速，虽然增加了载流子浓度，但也通过空间电荷效应限制了最大可提取电流。

        •指出在高通量 X 射线探测中，SCLC 效应会引起光电流的非线性饱和，这种饱和行为随温度升高而加剧，为后续宽量程探测器的电路补偿提供了理论基础。

        基于补偿掺铁 β-Ga₂O₃ 的垂直 MSM X 射线探测器已成功制备，并对其导电特性与温度依赖响应进行了系统评估。铁掺杂通过补偿本征施主并引入深能级陷阱，有效抑制了暗电流。这些陷阱通过限制注入载流子促进空间电荷形成，导致室温下呈现多级 SCLC 行为：从欧姆导电过渡到陷阱填充限导，最终转变为无陷阱 SCLC。在 X 射线照射下，照射产生的非平衡载流子持续受陷阱调控，形成空间电荷，使净输出电流遵循空间电荷限流机制。然而，积累的空间电荷诱导的内部电场部分屏蔽了施加的偏压，降低了载流子收集效率。由于陷阱和多种载流子类型参与传输过程，温度变化不可避免地影响这些因素间的平衡，从而改变导电机制和性能。因此开展了温度依赖性测试以解析该变化规律。当温度从 300 K 升至 400 K 时，净光电流因陷阱诱导空间电荷增强而先下降，随后因受困载流子热释放而上升。在 450 K 时，热激活性载开始主导传输过程，抑制空间电荷限制电流（SCLC）机制，导致暗电流激增并淹没响应信号。总体而言，补偿型 Fe 掺杂 β-Ga₂O₃ 探测器的电荷传输受陷阱补偿、空间电荷积累与热激活性三者相互作用支配，这凸显了优化工作温度以实现高温检测性能最大化的重要性。

        本研究得到国家自然科学基金（12575199、62204198）和国家重点实验室稳定支持基金（JBSY252800260）的资助。感谢西安交通大学微电子学院杨明超先生在器件制备方面提供的宝贵协助。

图1. (a) 基于高电阻率铁掺杂 β-Ga₂O₃ 体材料的垂直 MSM 探测器示意图。(b) 不同 X 射线光子能量下 Ga₂O₃ 材料的线性衰减系数图。

图2. (a) 探测器在 300 K 暗环境下的 I-V 特性曲线（线性坐标系）。(b) 探测器在 300 K 暗环境下的正向 I-V 特性曲线及线性拟合曲线（双对数坐标系）。(c) 低电压区域的 I-V 特性曲线。(d) 中间电压区域的 I-V 特性曲线。(e) 高电压区域的 I-V 特性曲线。

图3. (a)–(c) MSM 结构中欧姆模式载流子传输示意图。(d)–(f) MSM 结构中陷阱填充限制模式载流子传输示意图。(g)–(i) MSM 结构中空间电荷限制模式载流子传输示意图。

图4. (a) MSM 结构中 SCLP 模式载流子传输示意图。(b) X 射线照射下的净 I-V 特性及其线性拟合曲线。

图5. (a) 300–450 K 温度范围内暗电流-电压特性曲线；(b) X 射线照射下的响应电流-电压特性曲线；(c) 300–400 K 温度范围内 X 射线照射下的净电流-电压特性曲线；(d) 450 K 温度下暗电流、响应电流及净电流曲线。

DOI：

doi.org/10.1063/5.0310932