【国际论文】德国IKZ周大顺研究员团队：β-(AlₓGa₁₋ₓ)₂O₃(x=0–0.55) 结构在(100)β-(Al₀.₂₄Ga₀.₇₆)₂O₃ 衬底上的金属有机气相外延生长

        由德国莱布尼茨晶体生长研究所周大顺研究员的研究团队在学术期刊 Journal of Vacuum Science & Technology A  发布了一篇名为 Metalorganic vapor phase epitaxy of β-(Al_xGa_1−x)₂O₃  (x = 0 – 0.55) and multilayer structure on (100) β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃ substrates（β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ （x = 0 – 0.55）及其多层结构在(100) β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃ 衬底上的金属有机气相外延生长）的文章。

        β-Ga₂O₃ 因其超宽带隙（~ 4.9 eV）和高临界击穿电场（8 MV/cm），在下一代功率电子器件和紫外光电器件领域具有巨大应用潜力。通过在氧化镓中掺入铝（Al）形成三元合金 (Al_xGa_1−x)₂O₃，可以进一步调控能带间隙以适应更高压或更短波长的应用。然而，在传统的 β-Ga₂O₃ 衬底上生长高铝组分的薄膜面临巨大挑战：由于显著的晶格失配，容易导致薄膜出现应力松弛、缺陷聚集甚至开裂。为了克服这一限制，该研究探索了在新型的 (100) 晶向 β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃ 块单晶衬底上进行外延生长，以通过减小失配应力来提升薄膜质量。

        研究团队采用金属有机气相外延（MOVPE）技术，成功在（100） β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底上实现了 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ （x = 0 – 0.55）的生长。在 β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底上，我们展示了由 β-(Al_0.47Ga_0.53)₂O₃/β-Ga₂O₃ 组成的堆叠层。高分辨率 X 射线衍射分析验证了纯相 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的相干外延生长，其中 Al 组分 x 最高可达 0.55。Al 含量更高的薄膜表现出部分塑性应变松弛。β-(Al_0.47Ga_0.53)₂O₃/β-Ga₂O₃ 薄膜的多层结构表现出良好的质量和相干生长。AFM 测量证明，完全应变薄膜的表面粗糙度远低于 0.42 nm，而松弛薄膜的表面粗糙度约为 1 nm。这些结果表明，MOVPE 技术在制备适用于器件应用的 β-Ga₂O₃ 基异质结方面具有巨大潜力。

        ●利用 MOVPE 技术，在(100) β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃ 衬底上成功实现了 Al 组分高达  55 % (x = 0.55)的单相 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的相干生长 。

        ●研究展示了在合金衬底上制备 β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃/β-Ga₂O₃ 双层堆叠结构的可能性，且界面清晰、生长质量优异，为开发高效异质结器件奠定了基础 。

        ●AFM 测量表明，在完全应变状态下的薄膜表面极其平滑，均方根（RMS）粗糙度保持在 0.42 nm 以下；即使是部分松弛的薄膜，其粗糙度也仅在 1 nm 左右 。

        ●通过高分辨率 X 射线衍射（HR-XRD）和倒易空间图（RSM）分析，量化了薄膜中的应变状态，并证实了采用合金衬底能显著拓宽实现高质量、高铝组分薄膜的工艺窗口。

        ●实验测得的 Al 成分在 XRD 结构分析与 EDX 化学分析之间高度吻合（误差仅约  2 %），且薄膜化学纯度极高，无明显杂质检测出 。

        综上所述，通过金属有机气相外延法（Metalorganic Vapor Phase Epitaxy，MOVPE）成功实现了在（100） β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底上 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ （x = 0 – 0.55）薄膜的相干外延生长。结构表征证实，当 x = 0.55 时，仍能保持完全应变的相干外延层，而更高的 Al 组分则导致部分应变松弛。β-(Al_0.47Ga_0.53)₂O₃/β-Ga₂O₃ 多层结构表现出高结晶质量，并与基底保持相干外延关系。AFM 显示，表面原子级光滑，应变薄膜的均方根粗糙度值为 0.33–0.42 nm，而松弛层的粗糙度值约为 1 nm。这些结果表明，MOVPE 为高质量 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 异质结构的合成提供了一条可控且可靠的途径。所展示的生长控制和界面质量为进一步优化 Al 掺入和应变管理奠定了基础。未来的工作可能探索更高的 Al 组分、有意掺杂和面向器件的异质结构，从而推动基于(Al_xGa_1−x)₂O₃/β-Ga₂O₃ 的电子和光电子器件的发展。

图1.(a) β-(Al_yGa_1−y)₂O₃ 基板的 HR-XRD 2θ–ω 扫描（400 布拉格反射），(b)晶格参数 a 与 A l组分 y 之间的关系，以及(c)从 β-(Al_yGa_1−y)₂O₃ 基板获得的典型 EDX 光谱。

图2.在不同 TMAl 流速下，生长在 β-(Al_0.24Ga_0.76)₂O₃ 基底上的外延 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的 HR-XRD 2θ–ω 扫描。

图3.在 β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底上生长的 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的 2θ₄₀₀ 值随 TMAl 流速的变化。

图4.在不同三甲基铝（TMAl）流量下，β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底非对称（710）布拉格反射附近外延 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的 X 射线倒易空间图：（a）=0.00 SCCM，（b）=7.00 SCCM，（c）=13.0 SCCM，（d）=30.0 SCCM，（e）=35.0 SCCM，（f）=45.0 SCCM，以及（g）=60.0 SCCM。

图5.在 60 SCCM TMAl 流量下，于 β-Al_0.24Ga_0.76O₃ 基底上生长的 β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜的 HR-XRD 2θ–ω扫描。

DOI：

doi.org/10.1116/6.0005233