【国内论文】CGD丨中国科学技术大学、中国科学院金属研究所：关于亚稳态α-Ga₂O₃ 薄膜外延生长与缺陷结构的原子尺度研究

        由中国科学技术大学、中国科学院金属研究所的研究团队在学术期刊Crystal Growth & Design发布了一篇名为Atomic-Scale Insight into Epitaxial Growth and Defect Structures of Metastable α-Ga₂O₃ Thin Films（关于亚稳态 α-Ga₂O₃ 薄膜外延生长与缺陷结构的原子尺度研究）的文章。

        超宽禁带半导体是下一代功率电子与深紫外光电器件的核心材料。亚稳态刚玉结构 α-Ga₂O₃ 相比稳定相 β-Ga₂O₃ 具有更宽禁带（~5.3 eV）、更高对称性，与 Al₂O₃ 衬底晶格匹配度好。但 α-Ga₂O₃ 易发生相变、易形成缺陷，难以制备纯相外延薄膜。脉冲激光沉积（PLD）适合生长亚稳相，但其最优生长参数与原子尺度缺陷演化机制尚不明确。

        亚稳态 α-Ga₂O₃ 相比稳定 β 相具有更宽禁带与更高对称性，是下一代功率电子与深紫外光电器件的优选材料。然而，实现纯相外延并理解纳米尺度缺陷演化仍面临重大挑战。本文采用脉冲激光沉积法，在 (11-20) Al₂O₃ 衬底上制备出高结晶度纯相 α-Ga₂O₃ 薄膜。通过系统调控生长温度（600−800 °C）与氧分压（0.01−10 Pa），确定 750 °C、5 Pa 为最优生长参数。球差校正扫描透射电镜表征表明，α-Ga₂O₃ 与 Al₂O₃ 形成原子级平整的共格界面，存在直接 Ga−O 键合且无元素扩散。薄膜中形成高密度层错网络，基面层错界面清晰，由 Ga 与 O 原子层沿 (0001) 面相对滑移导致。该结果为刚玉结构氧化物的结构工程设计提供了关键原子尺度认知，支撑先进半导体应用。

        ●确定在 Al₂O₃(11-20) 衬底上制备纯相、高结晶度 α‑Ga₂O₃ 薄膜的 PLD 最优生长参数：750 °C、5 Pa。

        ●原子尺度直接观测到 α‑Ga₂O₃/Al₂O₃ 原子级平整共格界面，存在 Ga−O 直接键合且无元素互扩散。

        ●阐明 α‑Ga₂O₃ 薄膜中高密度基面层错的原子结构与形成机制。

        综上，通过精准优化脉冲激光沉积参数，实现了亚稳态 α-Ga₂O₃ 薄膜在 Al₂O₃ 衬底上的高结晶度外延生长。本研究确定制备纯相、高结晶质量 α-Ga₂O₃ 薄膜的最优参数为 750 °C、5 Pa。球差校正扫描透射电镜的原子尺度研究表明，α-Ga₂O₃/Al₂O₃ 界面原子级平整且共格，存在直接 Ga−O 键合。此外，薄膜中存在高密度基面层错，可促进外延膜的应力释放。上述结果全面揭示了 α-Ga₂O₃ 的生长动力学与缺陷化学，为基于刚玉结构氧化物的高性能深紫外光电器件开发奠定关键基础。

        本研究得到季华实验室项目资助（项目编号：X210141TL210）。

图 1 在 Al₂O₃ (11-20) 衬底上生长的 α-Ga₂O₃ 薄膜的 HRXRD 图谱。(a) 固定 O₂ 分压 5 Pa、生长温度 600–800 °C 时薄膜的 HRXRD 图谱，观察到从α与β混合相（600–650 °C）向纯亚稳α相（700–800 °C）的演变。(b) 750 °C、不同 O₂ 分压（0.01–10 Pa）下生长的薄膜的 HRXRD 图谱。(c, d) 不同温度和 O₂ 分压下生长的 α-Ga₂O₃ 薄膜 (11-20) 峰的摇摆曲线。600–800 °C 生长的 α-Ga₂O₃ 薄膜的半高宽分别为 0.44°、0.36°、0.28°、0.18° 和 0.22°；1–10 Pa 生长的薄膜半高宽分别为 0.62°、0.22° 和 0.35°。α-Ga₂O₃ 薄膜的最佳生长参数为 750 °C 和 5 Pa。

图 2 α-Ga₂O₃/Al₂O₃ 薄膜的微观结构。(a) 沿 [100] 带轴观察的 TEM 明场像，显示薄膜厚度均匀（约 60 nm）且存在垂直于衬底的高密度堆垛层错 (SFs)。(b) 界面对应的 SAED 花样，确认外延关系：α-Ga₂O₃ (1-210) [10-10] // Al₂O₃ (110) [100]。(c) 沿 [-12-10] 带轴观察的 TEM 明场像，显示基面与棱面 SFs 构成的高密度网络。(d) 对应的 SAED 花样。所生长的 α-Ga₂O₃ 薄膜为单晶薄膜。

图 3 α-Ga₂O₃/Al₂O₃ 界面的原子结构。(a) 沿 [010] 带轴投影的像差校正 STEM HAADF 图像。α-Ga₂O₃/Al₂O₃ 界面呈现原子级平坦且共格的界面，无明显晶格畸变。(b) 对应的模拟 STEM HAADF 图像，叠加了原子模型，与实验图像一致。橙色、红色和绿色球分别代表 Ga、O 和 Al 原子。(c) 与 HAADF 图像 (a) 同时采集的 STEM ABF 图像。(d) 对应的模拟 STEM ABF 图像。

图 4 -Ga₂O₃ 薄膜中 SFs 的精细原子结构。(a, b) 沿 [10-10] 带轴观察的基面 SF 的 STEM HAADF 和 ABF 图像。SF 面位于 Ga 与 O 原子层之间的 (0001) 面。(c, d) 沿 [-12-10] 带轴观察的 SFs 的 STEM HAADF 和 ABF 图像。红色箭头指示 SFs 的位置。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.cgd.6c00105