【国内论文】Ceram Int丨山东大学：具有超长荧光寿命的Eu:Ga₂O₃ (310) 薄膜的性质与制备

        由山东大学的研究团队在学术期刊 Ceramics International 发布了一篇名为 Properties and fabrication of Eu:Ga₂O₃ (310) film with an ultra-long fluorescence lifetime （具有超长荧光寿命的 Eu:Ga₂O₃(310) 薄膜的性质与制备）的文章。

        β-Ga₂O₃ 作为超宽禁带半导体，是下一代大功率与深紫外光电器件的核心材料；稀土掺杂可赋予其独特光学调控能力，在微激光器、发光转换层、日盲探测器等领域关键应用。传统稀土掺杂 Ga₂O₃ 薄膜发光效率低，受限于内量子效率与光提取效率，且常用衬底生长的薄膜多为多晶或结晶质量差。β-Ga₂O₃(310) 晶面为氧密排面，缺陷抑制能力强，与 GaN(0001) 晶格失配<5%，适合异质外延；纳米多孔 GaN 基 DBR 结构具有残余应力小、反射率高、反射带宽等优势，可显著提升光提取效率。本研究首次在 NP-GaN DBR 衬底上用PLD制备高质量Eu掺杂 β-Ga₂O₃(310) 薄膜，探索其结构与发光性能提升机制。

        通常，采用 MOCVD、PLD 等不同方法在 GaN 衬底上生长的 β-Ga₂O₃ 薄膜优先沿[-201]方向取向。本文首次采用脉冲激光沉积（PLD）法，在纳米多孔 （NP）GaN 基分布布拉格反射器（DBR）衬底上生长了 Eu 掺杂浓度为 2.91 at.%的高质量 Eu 掺杂 β-Ga₂O₃(310) 薄膜。与在原生 GaN 衬底上生长的参考薄膜相比，NP-GaN DBR 衬底上的 Eu:Ga₂O₃ 薄膜X射线衍射（XRD）摇摆曲线半高宽更宽（即结晶质量稍差），但光致发光（PL）强度提升 9 倍，荧光寿命提升 4 倍（达 856 μs），显著超过已有文献报道值；这分别归因于 DBR 结构带来的光耦合效应与非辐射复合过程抑制。本工作为结合 DBR 衬底设计大幅提升稀土掺杂半导体薄膜的发光性能提供了有效策略。

        ●首次在纳米多孔 GaN 基 DBR 衬底上，采用 PLD 低温（550 ℃）制备出高择优取向的 Eu:β-Ga₂O₃(310) 薄膜。

        ●实现 Eu:Ga₂O₃ 薄膜PL强度 9 倍提升、荧光寿命 856 μs（4倍提升），为已报道 Eu 掺杂体系中最长寿命之一。

        ●揭示 DBR 结构通过光耦合增强光提取效率、抑制非辐射复合延长荧光寿命的协同机制。

        ●证实 β-Ga₂O₃(310) 与 GaN(0001) 低晶格失配（<5%）优势，低温下可实现高质量异质外延。

        在 550 ℃下采用 PLD 法在原生 GaN 和 GaN 基 DBR 衬底上获得了高质量 Eu 掺杂β-Ga₂O₃(310)薄膜。DBR衬底上生长的薄膜结晶质量较好，XRD摇摆曲线半高宽仅 0.20°，荧光寿命延长至 856 μs。与参考样品相比，基于 DBR 的薄膜在 PL 强度和寿命上均实现显著提升。PL 强度提升归因于激发光与发射光在薄膜/DBR 界面及空气/薄膜界面的多次反射，最终形成光学相长干涉；寿命提升则与非辐射复合通道的抑制有关。为进一步提升薄膜发光效率，DBR 上生长的 Eu:Ga₂O₃ 单晶薄膜厚度应满足驻波条件以实现驻波共振增强。该低温生长方法为研发高效稀土掺杂 Ga₂O₃ 基 LED和 LD 奠定基础，未来可优化 DBR 设计或将该策略拓展至宽禁带半导体光电器件中的其他稀土掺杂体系。

        本工作得到国家自然科学基金（资助号：61874067）支持。

图 1 (a)GaN 外延片示意图；(b) 电化学刻蚀装置示意图

图 2 (a) DBR 反射镜的截面 SEM 图；(b) 刻蚀前后 GaN (0002) 晶片的反射光谱；(c) 刻蚀前后 GaN (0002) 晶片的 XRD 摇摆曲线；(d) 未刻蚀 GaN 晶片的 AFM 图；(e) 刻蚀后 GaN 晶片的 AFM 图；(f) 大尺寸 DBR 反射镜反射带字符卡片的实物照片。

图 3 在原生 GaN 与 DBR 晶片上生长的 Ga₂O₃薄膜的 XRD 图谱；插图为对应样品 Ga₂O₃(310) 晶面的 XRD 摇摆曲线。

图 4 在原生 GaN 衬底 (a) 与 DBR 衬底 (b) 上生长的 Eu 掺杂 Ga₂O₃薄膜的截面 SEM 图；插图为放大的 SEM 图像。

图 5 沉积在原生 GaN 衬底 (a) 与 DBR 反射镜 (b) 上的 Eu:Ga₂O₃薄膜的 AFM 二维形貌图与三维形貌重构图。

图 6 DBR 与原生 GaN 衬底上 Eu 掺杂 Ga₂O₃ 薄膜的 XPS 图谱：(a) 全谱；(b) Eu 3d 谱；(c) O 1s 谱。

图 7 (a) DBR 与原生 GaN 衬底上 Eu:Ga₂O₃ 薄膜的 PL 光谱；(b) Eu:Ga₂O₃ 薄膜光致发光机理的简化示意图；(c)、(d) 不同衬底上 Eu:Ga₂O₃薄膜的通用层结构。

图 8 (a) DBR 与原生 GaN 衬底上 Eu 掺杂 Ga₂O₃ 薄膜的荧光寿命衰减曲线；(b) 样品的荧光寿命拟合参数。

DOI：

doi.org/10.1016/j.ceramint.2026.04.272