【国内论文】JAC丨南开大学：带电缺陷工程调控铽掺杂 Ga₂O₃/Al₂O₃纳米叠层的电致发光性能

        硅基光子集成是解决光电子学中信号串扰、功耗和集成密度瓶颈的重要途径，高效硅基电致发光材料是核心关键。稀土铽(Tb)在540 nm附近产生窄带绿色发光，色纯度高、环境不敏感，可避开 III-V 族 GaN 基 LED 的“绿光间隙”。但 Tb 掺杂氧化物存在导电性差、载流子注入效率低、驱动电压高、发光强度不足等问题。Al₂O₃ 透光性与稳定性好，但耐电注入能力差、易介电击穿；Ga₂O₃ 是宽禁带氧化物半导体，可提升电流耐受度与稳定性，但其可见光激发机制尚不明确。将二者复合制备纳米叠层，有望实现高效可见光激发并揭示氧化物间载流子注入差异。

        本工作采用原子层沉积(ALD)精准调控Ga₂O₃/Al₂O₃:Tb纳米叠层结构，实现硅基器件高效绿色电致发光(EL)。Ga₂O₃中氧空位含量高于Al₂O₃，其固有负电荷可被Ga₂O₃-Al₂O₃界面部分补偿，实现载流子注入与激发效率的良好平衡。650℃退火、Ga₂O₃与Al₂O₃子层厚度相当的最优器件，发光强度达1.22 mW/cm²，外量子效率(EQE)5.14%。以Ga₂O₃为主的纳米叠层可将器件电流耐受度与工作时间提升三个数量级，但会降低发光强度与激发效率。本文揭示了稀土掺杂氧化物纳米叠层强稳定电致发光的调控机制与内在因素。

        ·首次通过带电缺陷工程实现Ga₂O₃/Al₂O₃:Tb纳米叠层电致发光性能精准调控。

        ·揭示氧空位与异质界面的电荷补偿机制，平衡载流子注入与辐射复合效率。

        ·获得硅基Tb掺杂绿色电致发光EQE 5.14%，性能优于已报道同类材料。

        ·发现Ga₂O₃含量可切换导电机制，并大幅提升器件工作稳定性。

        综上，对 ALD 制备的 Ga₂O₃/Al₂O₃:Tb 纳米叠层 MOSLED 的研究表明，其光电性能差异与氧化物纳米叠层中带电缺陷的平衡密切相关。主要来源于氧空位（Ga₂O₃中比Al₂O₃更丰富）的负电荷，可被 Ga₂O₃-Al₂O₃ 界面部分补偿。在 650℃ 退火且 Ga₂O₃ 与 Al₂O₃ 子层厚度相当时，获得最优 543 nm 绿色电致发光，发光强度 1.22 mW/cm²，EQE 为5.14%。当纳米叠层主要由 Ga₂O₃ 组成时，器件的电流注入耐受性和工作时间可提高三个数量级，但 Tb³⁺ 的电致发光强度和辐射效率显著降低。导电机制也由不同氧化物基体决定。上述结果为稀土掺杂氧化物纳米叠层电致发光器件提供了实验结果和机理见解，有助于推动氧化物和ALD技术在光源应用中的发展。

        本工作得到国家自然科学基金（No. 62275132）的资助。

图 1 650 ℃退火处理的 AGx 纳米薄膜的原子力显微镜（AFM）图像，图中标注了相应的表面粗糙度值。

图 2 650 ℃退火处理的 AGx 纳米薄膜的 X 射线光电子能谱（XPS），分别展示 (a) Al 2p、(b) Ga 3d 和 (c) O 1s 信号的结合能。

图 3 650 ℃退火处理的 AGx 纳米薄膜，(a) 开尔文探针力显微镜（KPFM）测得的接触电势差（VCPD）线扫描结果与 (b) 电容 - 电压（C-V）曲线。

图 4 (a) 纳米叠层金属 - 氧化物 - 半导体发光二极管（MOSLED）的结构示意图，插图为 AG6 器件在 5 μA 工作电流下的实物照片。(b) 650 ℃退火的 AG6 器件在不同电流下的电致发光（EL）光谱。(c) 不同温度退火的 AG6 器件的电致发光 - 电流 - 电压（EL-I-V）曲线与 (d) 电致发光效率及发光强度随注入电流的变化关系。

图 5 650 ℃退火、不同 Ga₂O₃ 生长周期的 AGx 器件的 (a) 电致发光 - 电流 - 电压（EL-I-V）曲线与 (b) 电致发光效率及发光强度随注入电流的变化关系。这些 MOSLED 的 (c) 击穿电流与 (d) 每一个 Tb₂O₃ 掺杂周期对应的电致发光强度随 Ga₂O₃ 周期的变化曲线。

图 6 (a) 不同温度退火的 AG6 器件与 (b) 650 ℃退火的 AGx 器件的电致发光（EL）衰减曲线。这些器件的外量子效率（EQE）与电致发光衰减寿命分别在 (c) 和 (d) 中对比，其中 (d) 中的外量子效率已除以 Tb₂O₃ 周期数以消除掺杂浓度差异。

图 7 (a) 650 ℃退火的 AG0~6 器件与 (b) 不同温度退火的 AG6 器件的普尔 - 弗雷克尔（P-F）拟合曲线（ln (J/E) 随 E¹ᐟ² 变化）。(c) 650 ℃退火的 AG12~48 器件的陷阱辅助隧穿（TAT）拟合曲线（lnJ 随 E⁻¹ 变化）。(d) 650 ℃退火的 AGx 器件在 5 μA 恒定电流下连续记录的归一化电致发光强度。

DOI：

10.1016/j.jallcom.2026.188255