【会员论文】西电郝跃院士、张进成教授团队构建KMC模型揭示(010) β-Ga₂O₃ MOCVD外延生长动力学机制

        由西安电子科技大学郝跃院士、张进成教授、冯倩教授等人的研究团队在学术期刊 Vacuum 发布了一篇名为 Kinetic Monte Carlo Simulation of (010) β-Ga₂O₃ Growth via Metalorganic Chemical Vapor Deposition（通过金属有机化学气相沉积法生长(010) β-Ga₂O₃ 的动力学蒙特卡洛模拟）的文章。

        β-Ga₂O₃ 是超宽禁带半导体材料，禁带宽度高达 4.8 eV，击穿电场强度约 8 MV/cm，在功率电子器件、深紫外光电器件领域拥有广阔应用前景。该材料为单斜晶系晶体（空间群 C2/m），常用外延晶面包含 (100)、(010)、(001) 三类。其中 (010) 晶面是 β-Ga₂O₃ 热力学最稳定的解理面，但晶体结构存在极强各向异性，衬底表面吸附原子的扩散行为沿不同晶向差异巨大，采用金属有机化学气相沉积（MOCVD）进行同质外延生长时极易出现表面粗糙度过高的问题，很难制备原子级平整的外延薄膜，严重制约了基于该晶面的高性能器件开发。

        MOCVD 是 β-Ga₂O₃ 同质外延的主流制备工艺，具备多片大尺寸同步生长、薄膜组分与晶体结构易调控、掺杂精度高、高温稳定性优异等突出优势。目前国内外针对 (100)、(001) 晶面 β-Ga₂O₃ 衬底的同质外延研究已取得大量成果，在偏角 (100) 衬底上可实现稳定台阶流生长模式；但 (010) 取向 β-Ga₂O₃ 的 MOCVD 生长动力学机理更为复杂，相关原子尺度仿真研究十分匮乏。

        动力学蒙特卡洛（KMC）仿真能够打通微观原子演化过程与宏观薄膜形貌之间的研究壁垒，现已广泛应用于各类化学气相沉积生长过程的模拟与验证。但现有针对 β-Ga₂O₃ 的 KMC 模型大多简化反应腔内复杂的气相化学反应，忽略气相反应与表面沉积过程的耦合效应，仅能半定量复现实验现象，在宽范围温度、压力工艺条件下定量预测误差较大，无法完整还原 (010) β-Ga₂O₃ MOCVD 全流程原子演化规律。

        基于上述研究空白，本文构建耦合气相前驱体反应与表面吸附-扩散-成核过程的三维原子尺度 KMC 模型，系统解析生长温度、反应压力对薄膜生长动力学、表面形貌、晶体质量的调控机制，为高品质 (010) 取向 β-Ga₂O₃ 外延薄膜的工艺开发提供完善理论依据。

        同质外延生长 (010)-取向 β-Ga₂O₃ 金属有机化学气相沉积（MOCVD）工艺面临复杂表面动力学带来的巨大挑战。本文构建三维原子尺度动力学蒙特卡洛（KMC）模型，首次耦合三乙基镓（TEGa）-O₂ 气相反应与表面 Ga/O 原子吸附-扩散-成核过程，仿真 (010) β-Ga₂O₃ 同质外延生长动力学。结果显示生长过程分为三阶段路径：孤立岛形成-岛合并-台阶流动动态平衡。系统性研究表明温度（750–900 ℃）与压力（15–60 Torr）通过前驱体输运与表面反应调控生长速率，表面粗糙度随温度呈非单调变化规律。多目标优化确定最优工艺窗口中心条件为 (800 ℃, 25 Torr)，该条件下薄膜综合性能均衡：生长速率约 1.90 μm/h、均方根表面粗糙度（RMS）约 0.92 nm、有序原子占比约 0.67。本研究阐明原子尺度动力学机理，为高品质外延薄膜制备提供可靠理论指导。

        首次建立耦合 TEGa-O₂ 完整气相基元反应与表面吸附扩散过程的三维原子尺度 KMC 仿真框架，打通气相-表面耦合全流程，解决传统模型简化气相反应、定量预测精度差的缺陷；高压力（>40 Torr）条件下生长速率预测偏差由传统模型 12% 降至 3% 以内。

        针对各向异性极强的 (010) β-Ga₂O₃ 晶面，完整区分 Ga、O 原子扩散差异，仅以 Ga 原子扩散作为生长控速步骤，引入各向异性扩散势垒（[100] 0.60 eV、[001] 0.80 eV、台阶边势垒 1.05 eV）精准复现薄膜各向异性岛状生长形貌。

        提出有序原子占比（OAR）定量评价薄膜晶体质量，结合均方根粗糙度、生长速率开展基于熵权法的多目标协同优化，确定兼顾生长效率、表面平整度与结晶质量的最优工艺窗口（800 ℃，25 Torr）。

        完整揭示 (010) β-Ga₂O₃ 三阶段演化生长机理：孤立岛成核→岛合并→稳态台阶流生长，原子尺度仿真直接观测最优工艺下原子级台阶-平台平整形貌，验证台阶流生长模式。

        通过构建耦合气-表面相互作用的三维动力学蒙特卡洛（KMC）模型，本研究在原子尺度系统仿真并揭示了 (010) 取向 β-Ga₂O₃ 薄膜 MOCVD 同质外延生长背后的物理机理。该模型创新性融合三乙基镓-氧气前驱体分解反应动力学与各向异性表面扩散过程，可实现从气相分解、表面吸附、迁移、成核到薄膜形貌演化全流程主导生长过程的原子尺度仿真。结果表明，(010) β-Ga₂O₃ 同质外延生长由原子扩散与台阶扩展主导，形貌演化遵循层状与三维岛状混合生长模式；温度与压力协同调控前驱体分解、原子迁移与表面反应平衡，显著影响生长动力学与薄膜质量：生长速率随温度适度上升、随压力近似线性下降；表面粗糙度随温度呈非单调变化，该现象主要源于原子扩散能力与前驱体反应效率之间的竞争关系；在中等温度、中等压力条件（800 ℃，25 Torr）下薄膜结晶质量达到近最优水平。

        本研究未获得公共、商业或非营利机构资助项目支持；仿真计算资源由超级计算网络提供。