【国际论文】APL丨 突破传统相变模型限制，美国卡内基梅隆大学建立κ(ε)-Ga₂O₃薄膜二维相变动力学模型

        由美国卡内基梅隆大学的研究团队在学术期刊 Applied Physics Letters 发布了一篇名为 Kinetic study of κ(ε) to β phase transformation in Ga₂O₃ thin films via in situ high-temperature XRD（通过原位高温 XRD 研究 Ga₂O₃ 薄膜中 κ(ε) 相向 β 相转变的动力学）的文章。

        κ(ε)-Ga₂O₃ 是具备本征自发极化的超宽禁带多形体材料，极化强度远高于 AlN、GaN，可无掺杂生成高密度二维电子气，是射频高电子迁移晶体管、高温铁电器件核心候选功能层，适配空间极端高温工况器件制备。现有氧化镓外延工艺多采用 β 相薄膜，但 κ 相薄膜热稳定性与极化性能优势突出，高温退火下 κ 相向 β 相发生不可逆相变，会彻底丧失极化特性，制约其器件实用化。现阶段相变相关研究存在多重局限：已有原位透射电镜观测仅定性描述相变形貌演化，缺少定量动力学参数提取手段；传统 JMAK 相变模型基于三维无限生长假设，无法适配薄膜厚度受限的二维生长体系；不同膜厚、退火温度下相变激活能、阿夫拉米指数变化规律无系统定量对比，也未厘清面内旋转畴对相变路径的调控机制；缺少适配超薄氧化镓薄膜的修正型 JMAK 动力学解析模型，难以精准预测高温器件退火过程中物相演化行为，是极化型氧化镓薄膜产业化领域关键研究空白。

        本研究采用原位高温 X 射线衍射技术，对五批次外延生长于 c 面蓝宝石、厚度 700–1100 nm、名义纯 κ(ε)-Ga₂O₃ 薄膜开展 κ(ε)→β 相转变动力学研究；通过考虑择优取向的修正里特沃尔德精修定量提取各物相占比，并采用约翰逊-梅尔-阿夫拉米-科尔莫戈罗夫（JMAK）模型解析相变动力学。本研究评估了经典 JMAK 模型在薄膜体系的适用范围，确定其薄膜、块体材料适用上下边界，并以此推导专门适配薄膜动力学解析的修正模型，五批次样品均得到稳定可复现解析结果。实验表明，700–1100 nm 厚度薄膜内 κ(ε) 向 β 相转变属于无扩散型相变，相变由局部原子重排主导，整体表现为等效二维生长特征，全相变区间阿夫拉米指数接近 2。

        ①采用原位高温 XRD 结合修正里特沃尔德精修，定量提取不同退火温度下 κ(ε) 向 β 相转变物相体积分数。

        ②考虑薄膜厚度约束与生长各向异性修正经典 JMAK 模型，明确该模型在氧化镓薄膜、块体体系适用边界。

        ③证实 700–1100 nm 薄膜中 κ(ε)→β 相转变为无扩散二维饱和形核过程，阿夫拉米指数约等于 2。

        ④定量计算多膜厚批次相变激活能为 3.35–3.85 eV，阐明旋转畴对相变后外延匹配关系的影响。

        综上，本研究通过原位等温高温 X 射线衍射，系统研究五批次名义纯 κ(ε)-Ga₂O₃ 薄膜的 κ(ε) 向 β 相转变过程。该相变可直接完成，无任何可检测中间相生成，相变后薄膜与 c 面蓝宝石衬底的面外、面内外延匹配关系，与原生外延 β 薄膜完全一致。

        本研究重新推导科尔莫戈罗夫原始公式，引入薄膜有限厚度与生长各向异性约束条件，明确经典 JMAK 模型在薄膜体系的适用范围。有效阿夫拉米指数由无量纲膜 h/λ 与生长各向异性比值共同决定；实验中五批次样品全相变区间阿夫拉米曲线线性度优异，810–850 ℃ 全温度区间拟合阿夫拉米指数稳定约等于 2。瞬时指数分析进一步证明，体积分数 0.1–0.9 相变全程指数几乎保持恒定，n≈2 并非平均拟合参数，而是材料本征相变动力学特征。提取的相变速率常数满足阿伦尼乌斯规律，相变激活区间为 3.35–3.85 eV。五批次样品解析结果高度吻合，证明整套动力学分析方法稳定可复现。总体而言，700–1100 nm 厚度薄膜中 κ(ε)→β 相转变属于界面控制型饱和形核机制，受薄膜厚度约束，等效为二维生长过程。