【国际论文】Nat Commun丨从 “黑盒寻优” 到 “人工可用”：日本 NTT 物性科学基础研究所团队依托溅射 AI 平台，揭示 β-Ga₂O₃ 外延生长规律

        由日本 NTT 物性科学基础研究所的研究团队在学术期刊 Nature Communications 发布了一篇名为 Interpretable self-driving sputtering epitaxy reveals human-usable growth rules for β-Ga₂O₃ films（可解释的自主驱动溅射外延揭示适用于人工操作的 β-Ga₂O₃ 薄膜生长规律）的文章。

        自主驱动实验室可以高效探索高维工艺参数空间，但贝叶斯优化大多作为黑盒工具完成寻优，难以输出可迁移、实验人员能够直接使用的工艺规律。β-Ga₂O₃ 属于超宽禁带半导体，在下一代功率电子、日盲深紫外光电探测器领域具备很高应用价值，器件性能对薄膜结晶质量、光学无序程度十分敏感。

        CVD、MBE 能够制备高质量 β-Ga₂O₃ 外延薄膜，但设备成本高昂。射频磁控溅射是工业成熟的大面积薄膜制备技术；但高能生长环境、吸附原子迁移能力有限、氧化物相稳定窗口狭窄，导致溅射制备高质量 β-Ga₂O₃ 外延薄膜难度大，薄膜容易出现非晶、多晶、混相等问题。

        行业亟需一套可解释自主驱动实验框架，不只是寻找最优工艺配方，还可以从闭环实验数据中解析各参数贡献与相互作用，提炼人工可执行的生长调控策略，推动溅射 β-Ga₂O₃ 工艺走向实用化。

        自主驱动实验室是探索高维工艺空间的有力工具，但贝叶斯优化决策层仅对黑盒目标函数做优化，无法提炼具备可迁移性的工艺认知。本文展示一套具备数学可解释性的自主驱动实验框架，将自动优化实验数据转化为人工可执行的生长规律。以溅射外延为验证对象，解决溅射外延领域的难题：实现高质量 β-Ga₂O₃ 异质外延以及单晶 β-Ga₂O₃ 同质外延。将贝叶斯优化与对乌尔巴赫能量的自动化光学评估相结合（乌尔巴赫能量作为亚带隙无序度评价指标），该自主驱动系统得到异质外延工艺条件，乌尔巴赫能量达到 182 meV，优于已报道的溅射制备 β-Ga₂O₃ 薄膜结果。重要的是，这套优化得到的生长窗口具备跨衬底可迁移性，可实现单晶 β-Ga₂O₃ 同质外延，扫描透射电子显微镜表征证实了该结果。为将闭环实验数据转化为可解释生长规律，训练随机森林代理模型，发现生长状态由四项生长参数的加性贡献以及温度-氧气相互作用共同描述。该规律给出一套人工可执行优化策略：依次一维调参，之后开展聚焦二维精细优化；经人工重新优化验证，乌尔巴赫能量进一步降低至 163 meV。本工作建立一套可解释自主驱动工作流，能够将自主优化实验数据转化为经过验证、可供人工使用的生长调控规则。

        ① 搭建可解释的自主驱动溅射外延实验平台，融合贝叶斯优化与自动光学表征，选取 Urbach 能量作为薄膜亚带隙无序度评价指标，完成 β-Ga₂O₃ 薄膜闭环工艺寻优；

        ② 采用溅射工艺获得 Urbach 能量为 182 meV 的高质量 β-Ga₂O₃ 异质外延薄膜；该生长窗口可跨衬底复用，无需额外优化即可实现 β-Ga₂O₃ 单晶同质外延；

        ③ 借助随机森林代理模型解析高维工艺空间，证实四项生长参数以加性效应为主，仅存在温度-氧气的弱相互耦合效应；

        ④ 提炼人工可执行调参方案：顺序一维参数扫描，再针对温度-氧气平面做二维精细优化；人工复现优化后 Urbach 能量进一步降至 163 meV；

        ⑤ 证实自主驱动实验不局限于输出最优工艺配方，还可输出可解释、可迁移的工艺认知，为氧化物薄膜工艺开发提供新范式。

        本研究证明，将射频磁控溅射与可解释自主驱动生长框架、自动化光学分析相结合，可以制备单相异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜，其结晶与光学质量接近传统 CVD、MBE 外延工艺的水平。以 Urbach 能量作为定量优化目标，闭环实验得到 Urbach 能量为 182 meV，优于已报道溅射 β-Ga₂O₃ 薄膜最低值（280 meV），也优于一组代表性 MOCVD 文献结果（220 meV）。基于该生长规则开展人工再优化，可进一步将 Urbach 能量降至 163 meV。该性能虽仍低于最优外延薄膜（约 150 meV）与体单晶（60-140 meV），但现存差距指明后续改进方向：抑制即使在单晶薄膜中仍可以被光学手段探测到的亚带隙无序与缺陷态。重要的是，在 C 面 Al₂O₃ 衬底上由贝叶斯优化得到的生长窗口，同样可以实现单晶 β-Ga₂O₃ 同质外延。射频溅射是成熟、运行成本低的技术，已经用于半导体与显示行业的氧化物大面积沉积；本结果表明自主驱动溅射外延是面向超宽禁带 β-Ga₂O₃ 外延层与器件、具备产业适配潜力的技术路线。尽管本实验初始数据集恰好包含一个 Urbach 能量适中（<350 meV）的样品，但贝叶斯优化并不要求起始点接近最优配方。探索-利用权衡机制会在早期做广泛采样，之后逐步在有前景的区域做精细化。与之对应，各次实验得到的 Urbach 能量分布范围很宽，而迭代过程中最优 Urbach 能量持续下降。本自主驱动溅射系统引入自适应先验均值策略，提升算法避免陷入局部最优的鲁棒性：每一轮迭代，高斯过程先验均值会在已观测 Urbach 能量最大、最小值之间均匀重采样。该机制促进探索未采样区域，帮助算法跳出局部最优，基准仿真已经验证该策略有效性。本工作一个突出特点：自主驱动工作流不只是输出最优工艺配方，还可以把闭环实验数据转化为人类可用的生长规则。贝叶斯优化可以高效找到降低 Urbach 能量的生长条件，但工艺开发最终需要可解释认知：哪些参数起作用、应当如何调节。为打通自动搜索与人工直观调参，对贝叶斯优化得到的工艺空间开展分析，把闭环数据集提炼为可执行工艺知识。采用随机森林作为可解释局部代理模型，发现 Urbach 能量工艺空间近似服从加性效应，仅存在显著的温度-氧气流量残余相互作用，四维响应空间并非完全纠缠。由此得到实用调参逻辑：依次一维调节各参数，之后在温度-氧气流量平面做聚焦二维精细优化。人工再优化验证该调参策略有效性，同时在测试工艺窗口内通过跨衬底对照实验，验证该规则对同质外延同样适用。

图 1 具备可解释机器学习的闭环自主驱动溅射外延：(a) 在真空下运行用于薄膜生长的自动化射频溅射设备；(b) 在空气中运行用于采集光学透射谱的自动化光学测量设备；(c) 自动化优化与控制站：(1) 从光学光谱自动提取 Urbach 能量 Eᵤ，(2) 更新数据集，(3) 贝叶斯优化提出下一组生长条件并自动触发后续溅射运行；(d) 可解释机器学习分析站，在累积数据集上训练随机森林模型，并提炼出用于工艺理解的人类可解读关系。

图 2 在四维生长参数空间对 Eᵤ 开展贝叶斯优化。(a) 随生长运行编号变化的实验 Eᵤ（红色圆圈）。蓝色线条代表每一轮运行为止达到的最低 Eᵤ。黑色叉号代表无法提取 Eᵤ 的运行（NaN）。(b-g) 不同温度窗口下三维参数空间 P_RF-F_Ar-F_O₂ 中的实验 Eᵤ：(b) 30-150 °C，(c) 150-300 °C，(d) 300-400 °C，(e) 400-500 °C，(f) 500-600 °C，(g) 600-700 °C。标记颜色代表 Eᵤ（色标，单位 meV），可视化贝叶斯优化的采样集中区域。在图 (f) 中，红色圆圈代表最低 Eᵤ（182 meV）。图 (b-g) 中黑色叉号表示无法提取 Eᵤ 的运行（NaN）。

图 3 在 C 面 Al₂O₃ 衬底上优化得到的异质外延 β-Ga₂O₃ 薄膜的光学与结构性能。(a) 不同 Eᵤ 代表性薄膜由光学透射谱得到的 Tauc 图 (αhν)²。图 (a) 内插图为吸收边附近归一化的 (αhν)²。(b) 优化后薄膜 (Eᵤ=182 meV) 的 XRD θ-2θ 扫描。图 (b) 内插图为 Eᵤ=304 meV 薄膜的扫描结果。(c) 优化薄膜 β-Ga₂O₃ (-201) 衍射峰的摇摆曲线（ω 扫描），附带洛伦兹拟合（虚线）。(d) 优化薄膜 β-Ga₂O₃ (-401) 衍射峰的面内 ϕ 扫描。(e) 沿 β-Ga₂O₃ [010] 方向观察得到优化薄膜的原子分辨率 HAADF-STEM 图像（平行于 C 面 Al₂O₃ 衬底 [1-100] 方向）。图 (e) 中绿色球体代表 Ga 占据原子列。在同一薄膜的三个空间分离位置可观测到相似 HAADF-STEM 特征。(f) 优化薄膜的 AFM 图像（5 µm×5 µm）。图 (f) 内插图为放大视图（1 µm×1 µm）。在同一薄膜的三个空间分离位置观测到相似 AFM 表面形貌。源数据见源数据文件。

图 4 优化条件下生长的 β-Ga₂O₃ 同质外延薄膜。(a) 该 β-Ga₂O₃ 同质外延薄膜沿 [001] 方向观测的 HAADF-STEM 图像。(b) 图 (a) 中界面附近放大的 HAADF-STEM 图像。(c,d) 图 (b) 界面附近放大的 (c) ABF-STEM 与 (d) HAADF-STEM 图像。图 (b-d) 中虚线标记界面。图 (c) 与 (d) 内插图为原子分辨率放大图像，绿色球体代表 Ga 原子列，红色球体代表 O 原子列。在同一薄膜的三个空间分离位置通过 STEM 观测到一致的同质外延结构。

图 5 单参数对 Eᵤ 影响的可解释随机森林分析。(a-c) 基于实验 66 组样本数据集训练得到三种回归模型的预测 Eᵤ 对比实测 Eᵤ：(a) 随机森林模型，(b) 线性模型，(c) 二次模型。对角线代表完全吻合。(d-g) 随机森林模型得到一维偏依赖曲线，展示 (d) T、(e) P_RF、(f) F_Ar、(g) F_O₂ 分别对 Eᵤ 的边际效应。

DOI：

10.1038/s41467-026-76533-0