【国内论文】CERAM INT丨山东大学团队揭示Mist-CVD生长α-Ga₂O₃薄膜厚度演化规律：三阶段生长机制与400 nm优选窗口

        由山东大学、山东大学深圳研究院、山东省热科学与智慧能源系统重点实验室的研究团队在学术期刊 Ceramics International 发布了一篇名为 Heteroepitaxial growth mechanism of α-Ga₂O₃ films via Mist-CVD（通过 Mist-CVD 法生长 α-Ga₂O₃ 薄膜的异质外延生长机制）的文章。

        超宽禁带氧化镓半导体是新一代功率器件与日盲紫外探测器核心材料，其中六方刚玉相 α-Ga₂O₃ 具备 5.3 eV 超宽禁带、高理论击穿场强，且可与氧化铝衬底实现同质结构外延，有望突破氧化镓 p 型掺杂瓶颈，在高压功率芯片、深紫外光电成像领域具备巨大应用潜力。传统 MBE、HVPE、MOCVD 外延设备成本高昂、真空工艺难以大面积量产，雾化化学气相沉积（Mist-CVD）采用常压溶液前驱体制备，设备廉价、可大尺寸镀膜，是极具工业化潜力的 α-Ga₂O₃ 生长技术。现有 Mist-CVD 相关研究仅单一优化温度、雾化频率等静态工艺参数，未系统探究薄膜厚度对晶体质量、表面形貌、光学带隙的动态耦合影响；α-Ga₂O₃ 与蓝宝石晶格失配诱发界面应变随膜厚演化规律尚不清晰，缺少完整的分段动力学生长模型，无法精准指导不同功能器件所需特定厚度薄膜的定制化制备，成为 Mist-CVD 量产 α-Ga₂O₃ 器件的关键技术空白。

        氧化镓（Ga₂O₃）作为超宽禁带半导体，是下一代电力电子与日盲紫外探测器件极具前景的候选材料。不同器件结构对薄膜厚度存在差异化需求，而厚度会显著改变薄膜结构与光电特性。为明确厚度相关动态演化规律、指导特定器件的薄膜定制化制备，本文采用雾化化学气相沉积（Mist-CVD）制备厚度区间 17–4846 nm 的 α-Ga₂O₃ 薄膜并开展系统研究。薄膜遵循三维岛状生长模式，稳态生长速率约 400 nm/h。结合薄膜性能随厚度的演化规律，将外延动力学过程划分为三个阶段：

        （1）形核合并阶段（厚度＜400 nm）：缺陷湮灭、晶体质量提升，XRD 摇摆曲线半高宽由 266 角秒收窄至约 45 角秒，是带隙蓝移至 5.32 eV 的核心原因；

        （2）岛粗化阶段（400–1400 nm）：晶粒持续粗化至稳态，均方根粗糙度约 4 nm，残余热拉伸应变是带隙持续红移的关键诱因；

        （3）动态稳态阶段（厚度＞1400 nm）：表面形貌与结晶度趋于稳定，残余热拉伸应变进一步使光学带隙收窄至 5.16 eV。研究确定约 400 nm 为兼顾结构与光学性能的最优薄膜厚度。本工作建立三段式异质外延动力学模型，为下一代器件的厚度定制化薄膜设计提供理论指导。

        ①实现厚度 17 nm 至 4.8 μm 区间 α-Ga₂O₃ 薄膜外延生长，稳态生长速率约 400 nm/h。

        ②厘清薄膜厚度驱动下晶体结构、光学性能的耦合演化规律。

        ③提出由不同物理机制主导的三段式 α-Ga₂O₃ 外延生长动力学模型。

        ④确定约 400 nm 为平衡薄膜结晶质量、表面形貌与光学带隙的最优厚度窗口。

        本研究系统探究 Mist-CVD 制备、厚度区间 17 nm–4.8 μm 的 α-Ga₂O₃ 薄膜厚度相关异质外延演化规律，证实外延厚度不只是几何参数，更是调控薄膜表面形貌、结晶质量、光学性能的核心可调变量。为阐明该过程背后的物理机制，本文建立完整三段式动力学模型：薄膜生长分为初始形核合并阶段（以缺陷湮灭、结晶度提升为特征）、中间岛粗化阶段（表面形貌与晶体质量逐步趋于稳定）、最终动态稳态阶段（厚膜中残余热拉伸应变主导带隙收窄）。结合性能随厚度演化曲线，确定 400 nm 附近为最优厚度区间，该厚度下薄膜粗糙度低、结晶度优良且拥有最大光学带隙。本文建立的 “结构-性能-厚度” 关联规律，为下一代功率器件、日盲紫外光电器件所需 α-Ga₂O₃ 薄膜定制化制备提供机理层面的理论支撑。

        本研究得到泰山产业领军人才工程、山东省自然科学基金（R2025ZD32）、中国博士后科学基金（2025T180160）、山东省博士后创新项目（SDCX-ZG-202502013）、深圳市基础研究专项（JCYJ20240813101231040、JCYJ20250604124217023）、广东省基础与应用基础研究基金（2025A1515012590、2026A1515010052）资助。

图 1 自主设计水平微通道 Mist-CVD 设备示意图，整套外延工艺分为四大模块：（1）供气系统完成气体混合输送；（2）雾化系统实现前驱体超声雾化；（3）反应系统加热微通道内薄膜沉积；（4）后处理系统处理尾气。定制石英隔片限定狭窄反应区，优化前驱体流场以实现薄膜均匀生长。

图 2 蓝宝石基底上生长的 α-Ga₂O₃ 薄膜截面扫描电镜图，覆盖 5 min 至 720 min 全部生长时长；各样品中心标注厚度显示薄膜可精准调控，初始超薄层约 17 nm，最大厚度可达 4.85 μm。

图 3 α-Ga₂O₃ 薄膜厚度随生长时间变化曲线；生长时长 ≥10 min 线性拟合得到稳态生长速率约 400 nm/h；5 min 样品偏离线性趋势，代表衬底完全覆盖前受形核限制的过渡生长阶段。

图 4 (a) 原始蓝宝石衬底、(b-k) 5–720 min 不同生长时长 α-Ga₂O₃ 薄膜原子力表面形貌；表面演化清晰呈现三段动力学特征：初期三维形核合并、中期晶粒粗化、后期成熟动态稳态。

图 5 薄膜均方根粗糙度随生长时间变化曲线；形核、合并、晶粒粗化阶段粗糙度快速上升，之后渐近稳定至约 4 nm，标志生长进入动态稳态区间。

图 6 (a) 不同生长时长薄膜的 α-Ga₂O₃  (0006) 晶面高分辨 X 射线衍射 ω 摇摆曲线；(b) 对应的半高宽随生长时间变化曲线，结晶质量初期快速提升后渐近稳定在约 45 角秒；(c) 生长时长 20、60、720 min 典型 α-Ga₂O₃ 薄膜高分辨 O 1s XPS 谱；(d) 上述同种薄膜的高分辨 Ga 3d XPS 谱。

图 7 α-Ga₂O₃ 薄膜光学性能、带隙演化与乌尔巴赫能分析：(a) 不同生长时长薄膜紫外-可见透射谱；(b) 紫外吸收边放大图；(c) 提取光学带隙的 Tauc 曲线 (αhv)²-hv；(d) 光学带隙随时间变化，先蓝移后持续红移；(e) 5、60、720 min 样品吸收边 ln (α)-hv 线性拟合曲线；(f) 乌尔巴赫能随生长时间变化曲线。

图 8 不同厚度 α-Ga₂O₃ 薄膜高分辨 XRD 峰位与残余应变分析：(a) 129、407、4846 nm 典型薄膜非对称 (10-14) 面 2θ-ω 扫描，结合六方晶格公式计算面内 a 轴晶格常数；(b) 同一样品对称 (0006) 面 2θ-ω 扫描提取面外 c 轴晶格常数；虚线代表无应变标准 α-Ga₂O₃ 峰位；应变结果显示薄膜由薄到厚，由 c 轴拉伸、面内压缩转变为 c 轴压缩、面内拉伸，残余应变具有厚度依赖性。

图 9 α-Ga₂O₃ 薄膜厚度驱动生长动力学与性能演化总图：(a) 结晶度（半高宽）、表面粗糙度、光学带隙随厚度关联综合曲线；(b) 三段式生长机理示意图；初始形核阶段后厚度随时长线性增加，以厚度为核心坐标关联实验性能与底层生长机制；阶段 1 形核合并：晶粒快速融合、缺陷消失、结晶度提升，带隙蓝移；阶段 2 晶粒粗化：晶粒持续长大，形貌与结晶度逐步稳定，带隙开始红移；阶段 3 动态稳态：形貌、结晶度基本不变，厚膜残余热拉伸应变持续缩小带隙；图中应变演化机理为 XRD 结果佐证的主导解释，非唯一作用机制。

DOI：

doi.org/10.1016/j.ceramint.2026.08.065