【会员论文】J. Phys. Chem. Lett.丨东北师范大学集成光电子全国重点实验室马剑钢教授团队：用于深紫外感知光检测的多晶 ε-Ga₂O₃ 低温沉积

        由东北师范大学马剑钢教授的研究团队在学术期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters 发布了一篇名为 Low-Temperature Deposition of Polycrystalline ε-Ga₂O₃ for Deep Ultraviolet Perceptual Photodetection（用于深紫外感知光检测的多晶 ε-Ga₂O₃ 低温沉积）的文章。

        ε-Ga₂O₃ 作为亚稳态氧化镓同质多相材料，具备本征自发极化效应，可同时满足深紫外光电探测与类脑神经形态存储双重功能需求，在空间保密紫外通信、光电视觉神经计算等领域具备不可替代的应用潜力。现有商用 β-Ga₂O₃ 外延工艺普遍需要高温生长条件，与硅基、柔性器件低温集成工艺不兼容，难以实现感知探测与突触计算单片集成。尽管 ε-Ga₂O₃ 与蓝宝石晶格失配远低于 β 相，但常规生长温度区间极易出现 α、β 杂相共存问题，晶相精准可控难度大；同时薄膜内氧空位缺陷分布无序，载流俘获动力学无法按需调控，器件难以兼顾高速探测与长时突触记忆两类工况。目前国内外研究多单独开展 ε-Ga₂O₃ 深紫外探测器或人工突触器件研发，缺少单一材料体系下双模式器件低温制备方案，无法实现偏压可调的光电感知与神经计算一体化，成为宽禁带感知器件产业化的关键研究空白。

        亚稳态 ε-Ga₂O₃ 具备自发极化特性，可用于集成类脑存储与光电感知器件，但其晶相精准调控难度大、缺陷诱导载流俘获机制复杂，制约了光电感知功能实现。该团队采用反应氧等离子体增强原子层沉积技术，在 350 ℃ 低温条件制备多晶 ε-Ga₂O₃ 薄膜，实现光生载流动力学精准调控；该低温制备方案可抑制杂相生成并完成缺陷工程调控。微观表征证实薄膜为（002）取向多晶 ε-Ga₂O₃，三重孪晶畴结构带来宏观准六方对称性，薄膜与 c 面蓝宝石满足 ε-Ga₂O₃(002)//α-Al₂O₃(006) 外延取向关系。所制备 ε-Ga₂O₃ 深紫外探测器在 1 V 低偏压下恢复速度仅 0.03 s，比探测率高达 8×10¹¹ Jones；当偏压大于 10 V 时，不同能级氧空位可选择性俘获载流，产生持续光电导效应。器件可模拟成对脉冲易化、兴奋性突触后电流、脉冲频率依赖可塑性等核心突触行为，并实现高精度图像识别。本研究提出 ε-Ga₂O₃ 低温生长策略，在单一材料体系同时集成光电探测与类脑视觉功能。

        ①采用等离子体增强原子层沉积在 350 ℃ 低温下于 c 面蓝宝石制备纯相（002）取向多晶 ε-Ga₂O₃ 薄膜。

        ②系统表征 ε-Ga₂O₃ 三重孪晶微观结构及其与蓝宝石的外延匹配关系。

        ③实现偏压可切换双模式器件功能，兼具高速深紫外探测与类脑突触模拟能力。

        ④基于该器件搭建仿真卷积神经网络，CIFAR-10 图像识别准确率达 83.5%。

        综上，该团队通过等离子体增强原子层沉积在 350 ℃ 低温制备 ε-Ga₂O₃ 薄膜；截面透射电镜与快速傅里叶变换表征证实薄膜为（002）取向多晶 ε-Ga₂O₃，三重孪晶畴结构形成宏观准六方对称结构，薄膜与 c 面蓝宝石存在明确 ε-Ga₂O₃(002)//α-Al₂O₃(006) 外延取向关系。该 ε-Ga₂O₃ 探测器具备偏压可调双模式工作特性：1 V 低偏压下器件实现 0.03 s 超快响应速度，比探测率达 8×10¹¹ Jones；30 V 高偏压下电场可选择性调控不同能级氧空位俘获载流，增强持续光电导效应，器件切换至神经计算模式，可模拟成对脉冲易化、兴奋性突触后电流、脉冲频率依赖可塑性等突触行为，并实现多电导态调控。基于该器件电学参数搭建仿真卷积神经网络，CIFAR-10 数据集识别准确率可达 83.5%。上述结果证明等离子体增强原子层沉积制备的 ε-Ga₂O₃ 是集成光电感知与类脑计算平台的理想候选材料。

        本研究得到国家重点研发计划（2021YFA0716404）、国家自然科学基金（12474164、52302166、62404038）、111 引智基地项目（B25030）、吉林省教育厅科研项目（JJKH20261332KJ）、长春市科技项目（25GNYZ60）资助。

图 1. 250、300、350 ℃ 制备 Ga₂O₃ 薄膜的表征结果：(a) X 射线衍射图谱；(b) 透过光谱，插图为对应带隙拟合曲线；(c) O 1s 芯能级 X 射线光电子能谱；(d–i) 分别为 250 ℃ (d、g)、300 ℃ (e、h)、350 ℃ (f、i) 薄膜的扫描电镜与原子力表面形貌图。

图 2. 350 ℃ 下生长于 α-Al₂O₃ 衬底的 ε-Ga₂O₃ 薄膜微观结构表征：(a) ε-Ga₂O₃/α-Al₂O₃ 界面截面高分辨透射电镜图；(b、c) 图 a 选取区域的快速傅里叶变换图谱，(b) 薄膜区域、(c) 界面区域；(d) ε-Ga₂O₃(002) 外延于 α-Al₂O₃(001) 衬底的原子排布与晶格匹配示意图。

图 3. 350 ℃ 制备 ε-Ga₂O₃ 薄膜的光电响应特性：(a) 暗态与 240 nm 光照下对数电流-电压曲线；(b) 不同光功率下电流-时间曲线；(c) 不同偏压下瞬态光响应曲线；(d) 图 c 局部放大图；(e) 低偏压、(f) 高偏压光照下器件工作机理示意图。

图 4. 深紫外脉冲光照下 ε-Ga₂O₃ 探测器模拟生物突触特性：(a) 成对光脉冲激发的电流变化；(b) 成对脉冲易化指数随脉冲间隔变化曲线；(c) 不同脉冲时长、不同偏压下兴奋性突触后电流；(d) 0.5~2 s 间隔光脉冲在不同偏压下的电流响应；(e) 光增强与电抑制特性（光功率密度 18 μW/cm²，抑制电压 −1 V）；(f) 不同偏压下归一化光增强/电抑制对比。

图 5. CIFAR-10 数据集识别仿真：(a) CIFAR-10 数据集与包含卷积、池化、全连接层的卷积神经网络结构；(b) 由光电突触器件搭建 CNN 全连接层硬件神经网络；(c) CIFAR 数据集识别准确率曲线；(d) 30 V 偏压下识别混淆矩阵。

DOI：

doi.org/10.1021/acs.jpclett.6c01631