【国内论文】ASS丨北京邮电大学吴真平教授团队通过小数据机器学习实现β-Ga₂O₃外延闭环优化，揭示结晶度与表面形貌解耦调控机制

        由北京邮电大学吴真平教授、张帆副教授团队联合西班牙高等科学研究理事会方跃文副教授与中国科学院微电子研究所在学术期刊 Applied Surface Science 发布了一篇名为 Small-data machine learning uncovers decoupled control mechanisms of crystallinity and surface morphology in β-Ga₂O₃ epitaxy（基于小数据集的机器学习揭示了 β-Ga₂O₃ 外延生长中结晶度与表面形态的解耦控制机制）的文章。

        β-Ga₂O₃ 作为新一代超宽禁带半导体材料，具备 4.8–4.9 eV 的禁带宽度、高达 8 MV·cm⁻¹ 的理论击穿场强，以及远超 SiC 和 GaN 的巴利加优值，在高效功率开关器件、日盲光电探测器及极端环境电子学等领域展现出巨大的应用潜力。尽管体单块晶体已实现低缺陷生长，但受限于原生衬底尺寸小、成本高及导热性差等问题，在异质衬底上开发高质量外延薄膜成为了实现低成本器件集成和异质结构工程的必经之路。在众多沉积技术中，脉冲激光沉积具有精确的化学计量比传输、广泛的工艺灵活性和直接的掺杂控制等独特优势。然而，沉积过程受到衬底温度、氧气压力和激光能量密度等强耦合参数的严格控制，传统的试错法耗时耗力，极难在有限的实验预算内在狭窄的工艺窗口中定位高质量外延的最佳条件。尽管机器学习在加速材料发现和外延工艺优化方面取得了显著成果，但现有的大多数研究往往优先考虑预测精度，却忽视了物理可解释性，导致底层工艺-结构关系沦为黑箱。在数据量有限的外延研究中，缺乏可解释物理机制的模型极易导致过拟合与外推不稳定，因此开发一种兼具数据高效性与强可解释性的闭环优化框架显得尤为迫切。

        超宽带隙半导体 β-Ga₂O₃ 在下一代电力电子和深紫外光电子学领域展现出非凡的潜力，但其广泛应用却因缺乏经济高效、高质量的异质外延薄膜而受阻。在此，该团队提出了一种可解释的机器学习框架，用于高效驾驭脉冲激光沉积（PLD）的复杂工艺空间，从而实现蓝宝石基板上高结晶度的 β-Ga₂O₃ 外延生长。通过在数据有限的条件下对 13 种回归算法进行系统性基准测试，该团队确定二次多项式脊回归是最佳的替代模型，该模型不仅实现了较高的预测精度（R² ≈ 0.86），同时通过显式的解析系数保持了完全的可解释性。结合 SHAP（Shapley 加性解释）分析和迭代实验设计，该团队构建了一个闭环优化工作流，仅需三轮实验即可收敛。这一数据高效策略将 X 射线摇摆曲线的半高宽降低了 70%，从 >3° 降至 0.92°，这是迄今报道的蓝宝石上 PLD 生长 β-Ga₂O₃ 的最佳值。值得注意的是，同步建模揭示了一种解耦的调控机制：温度主导体相结晶度，而氧气压力则决定表面动力学和形态。这一发现使得结构与表面性质的独立优化成为可能，并为氧化物外延及其他领域的智能工艺开发确立了一个通用且资源高效的范式。

        ①开发了一个基于小样本的可解释机器学习闭环优化框架，仅通过 3 轮迭代约 30 个样本便将 X 射线摇摆曲线半高宽大幅降低 70% 从 >3° 降至 0.92°。

        ②通过 SHAP 解释性分析和多目标建模，首次定量揭示了晶体质量与表面形貌的解耦控制机制。

        ③系统对比了 13 种回归算法，证明了二次多项式岭回归在小样本条件下兼具高预测精度、强外推稳定性和显式解析可解释性的优势。

        研究团队开发了一个可解释的机器学习框架，用于通过脉冲激光沉积法在蓝宝石基板上高效优化 β-Ga₂O₃ 异质外延工艺。通过系统地对回归算法进行基准测试，并选择二次多项式脊回归作为最优替代模型，研究团队建立了一个闭环工作流程，将基于 SHAP 的特征分析与迭代实验设计相结合。这一数据高效策略仅通过约 30 个样品、经过三轮优化，便将 X 射线摇摆曲线的半高宽（FWHM）从 >3° 降低至 0.92°，降幅超过 70%，创下了蓝宝石衬底上脉冲激光沉积法生长 β-Ga₂O₃ 的最佳报道值。对比分析进一步揭示，晶体质量和表面形貌分别由不同的主导因素所决定，这为独立的性能优化提供了机理层面的见解。本文展示的框架无需专用设备，且可轻松推广至其他氧化物外延体系，为智能薄膜工艺开发提供了一种资源高效的范式。

图1. 用于 β-Ga₂O₃ 外延工艺优化的闭环机器学习框架示意图。

图2. 蓝宝石衬底上 PLD 法生长 β-Ga₂O₃ 薄膜的结构表征、表面粗糙度表征及相图。(a) β-Ga₂O₃(−201)/α-Al₂O₃(0001) 界面原子模型。(b) 根据 XRD 结果绘制的温度-氧压相图，标出了非晶态（深绿色）、多晶态（浅绿色）和高质量外延态（橙色）区域。(c) 在不同氧气压力下，(−201) 摇摆曲线的全宽半高值（FWHM）随衬底温度的变化关系，揭示了非线性且随压力变化的优化景观。(d) 在不同氧气压力下，Rq、Ra 随衬底温度的变化关系；(e) 在不同衬底温度下，Rq、Ra 随氧气压力的变化关系，揭示了非线性且随参数变化的优化景观。

图3. 通过代理模型基准测试和迭代数据增强，展示三轮优化过程中模型性能、响应面及特征重要性的演变情况。(a) 在重复随机训练-测试划分下，基于 RMSE、MAE 和 R² 对 13 种回归算法进行的比较。误差条表示标准差。基于预测精度与物理可解释性之间的平衡，最终选择了二次多项式岭回归（Ridge-Poly2）。后续子图展示了迭代优化策略的演变过程：初始模拟（第 1 轮）、优化迭代（第 2 轮）和最终迭代（第 3 轮）。具体而言，(b-d) 显示了样本的温度-氧气压力坐标，展示了从不确定性引导的精化到对预测最优区域的利用这一过程。(e-g) 预测值与实测值的全宽半高（FWHM）散点图，显示模型精度逐步提高（R² 从∼0.7 提高到∼0.86）。虚线表示理想的 1:1 对应关系。(h-j) 温度 -log₁₀p(O₂) 参数空间中的 FWHM 响应面，叠加了实验数据点。随着迭代的进行，预测的最优区域（深蓝色谷地）逐渐变窄并趋于收敛。(k-m) SHAP 分析结果：平均绝对 SHAP 值反映全局特征重要性；T 和 P 分别表示底物温度和氧气压力。SHAP 依赖性图显示了温度和氧气压力对预测 FWHM 的方向性影响。特征重要性的逐步重新平衡反映了模型对潜在过程-性质关系的捕捉能力有所提升。

图4. 优化后的外延质量及其与文献数据的对比。（a）在 ML 预测的最优条件下生长样品的（−201）反射 X 射线摇摆曲线，其半高宽（FWHM）为 0.92°。(b) 文献中报道的采用不同生长技术（如 PLD、MBE、MOCVD、HVPE）在蓝宝石衬底上生长 β-Ga₂O₃ 薄膜的 FWHM 值对比。本研究的结果（红色星号）代表了迄今为止报道的 PLD 法生长蓝宝石衬底 β-Ga₂O₃ 薄膜的最佳值。

图5. 表面粗糙度四阶模型的性能、响应面及特征重要性。（a）预测值与实测值 Ra、Rq 的散点图，该模型分别达到 R²=0.7740（Ra）和 0.7860（Rq）。（b）在温度 -log₁₀p(O₂) 参数空间中的 Ra、Rq 响应面，并叠加了实验数据点。Ra 和 Rq 分别存在两个截然不同的最优区域，为多目标优化提供了选择灵活性。（c）SHAP 分析结果及 SHAP 依赖性图，展示了温度和氧气压力对预测 AFM 值的方向性影响。氧气压力被证实是影响表面 Ra、Rq 值的主要因素。T 和 P 分别表示基底温度和氧气压力。

DOI：

doi.org/10.1016/j.apsusc.2026.168118