【专家访谈】德国IKZ周大顺研究员：通过探索生长高质量氧化镓外延，助力氧化镓产业化发展

        我在读博士之前(2020)，其实对氧化镓一无所知，在此之前我是在OLED领域。我于2020年加入德国柏林的莱布尼兹晶体研究所(IKZ)，才正式开启了氧化镓的研究。当时在我面前有不少课题可以选择，但唯有氧化镓有明显的工业化潜力，而且IKZ是这个材料的领军者之一，于是我很快决定加入现在的课题组，直到现在。

        我们课题组着重于氧化镓的MOVPE制程开发，尤其关注在(100) 面上的生长。从2012年开始，我们课题组就在探索如何在(100)面上生长高质量的薄膜，并从基板表面工程还有制程上寻找解决方案。由于氧化镓在高功率组件上的潜力，我们目前着重于高厚度氧化镓膜的生长，除了工艺改进，我们也希望从基理上了解薄膜生长过程中的形貌变化还有缺陷形成。此外，我们也希望透过机器学习和算法开发，实现制程的自动化侦错和实时监测以降低工程师的执行与时间成本。

        在薄膜生长方面，我们观察到台阶流(step-flow)形貌的不稳定性，随厚度增长和杂质浓度增加，薄膜形貌会逐渐转向3D-island growth并产生大量的结构缺陷。此现象可用著名的Bales-Zwangwill不稳态来解释，这是由于台阶缘上的Schwöbel能障所导致。透过调节Ga adatoms在表面上的有效浓度，这一不稳态会被大大地降低，使(100)面的台阶流能在不同厚度及参杂浓度下获得维持，进而达到µm厚度级别且高电子迁移率 (>160 cm²/V)的氧化镓膜用于组件制备。此外，我们也解决了MOVPE制程中，悬浮粒子伴随膜厚增加而形成的问题，大大提升制程的良率。

        除了一般的材料生长，由于疫情被迫居家办公将近一年，促使我们开展了利用机器学习于材料制程的研究，并且自主开发了一套能实时监测生长过程的光学测量算法。透过训练随机森林模型，我们团队系统地分析十年来累积的生长数据，总结归纳不同参数及其组合对于薄膜性质的影响，加深对于生长系统的理解并建立一套自动化的质量管理系统。我们随后又把机器学习的概念移植到MOVPE的实时监测，透过软硬件结合(机器学习算法加上Laytec EpiTT光学监测设备)，研究人员能在生长过程中实时监测同质外延的生长速率，形貌变化乃至于参杂浓度，有效地降低后期表征的时间与人力成本。

        (100)面的生长是一个相当复杂的课题，要同时考虑基板表面处理和薄膜生长过程中的热力学平衡。尤其在厚膜 (µm级别以上) 的生长方面，形貌的不稳定和抑制悬浮粒子形成是两大难题。由于(100)面仰赖基板表面的斜切和台阶流形貌来减少缺陷的产生，如何控制(100)面的形貌稳定极其关键。现在领域内对于氧化镓薄膜的生长机制其实理解甚少，对于材料生长的控制依旧仰赖实验的经验和观察，我们课题组正积极与其他仿真专长的专家合作，希望透过蒙地卡罗及分子动力学等方式，去了解氧化镓形貌变化的微观机制。也希望在(100)面基础上，对其他面向(例如(001)和(-201))的生长开展研究。

        另外，MOVPE制程中，随着生长厚度的增加，大量的悬浮粒子会就在反应器中产生，并附着在薄膜表面上进而导致缺陷。这是领域内的一个棘手难题，我们课题组希望透过仿真与工程手段抑制悬浮粒子的形成，使氧化镓薄膜的质量不会随着厚度增加而衰减，进而增加组件的良率与可靠度。

        我的研究重心是同质外延的生长，尤其着重在各个面向的制程开发。由于表面结构的差异，不同面向的表面形貌变化对薄膜质量的影响不尽相同。在生长的过程中，需要根据不同面向调整制程参数以确保能达到理想的表面形貌跟电子性能。举例而言，相对于(100)面而言，(010)面的生长窗口相当宽广，倘若直接套用(010)面的生长参数，会发现(100)面上的薄膜在大部分的参数区间都无法形成理想的台阶流形貌。

        目前主流(局限于Beta相)的外延方式有以下三种：MBE、HVPE和MOVPE(MOCVD)。

        MBE法由于其能实现单层级的生长控制以及相对干净(超高真空)的环境，一直以来都是研究新型材料的首选生长方式。氧化镓的早期研究也多是使用MBE法生长的薄膜。MBE法的缺点之一在于薄膜的厚度限制(表面Ga accumulation使厚度很难达到µm级别以上)以及无法连续掺杂(近年已被解决)，此外文献中发表的薄膜电子迁移率始终低于其他两种外延方式。

        HVPE法先前已广泛使用于GaN的生长，以极高的生长速率(>10 µm/hr)著称。在氧化镓的应用中，也常用于µm等级厚膜的生长，此外，由于先驱物中不含碳(卤化物为主)，被认为能大大降低薄膜中的碳残余，增进电子性能表现。然而现阶段的单机外延片产量不大，且对于大尺寸外延片的厚度及掺杂均匀度控制仍有待提升。

        MOVPE法是业界生长化合物半导体的主流方式，也被诸多研究团队用于氧化镓薄膜的生长。目前氧化镓的迁移率纪录(~200 cm²/V)就来自MOVPE法的外延片。然而制程中的先驱物含有大量的碳基群，可能会在薄膜中留下大量的碳残留，进而降低电子性能。

        由于氧化镓的目标应用是在高功率组件，领域内的研究兴趣逐渐往垂直型组件结构移动。因此，为了使组件能承受更高的电压，漂移层的厚度(越厚越好)至关重要。国内外的外延课题组与厂商目前都以生长高质量的厚膜(10 µm以上)作为研究重心。

        在同样薄膜质量的前提下，生长速率和单机产量是产业化的关键。在此要求下，HVPE法和MOVPE法都具有巨大潜力。两者都以高生长速率著称，但在单机产量上，HVPE法短期内仍无法与MOVPE法相比。但近年来，设备商加大对于氧化镓生长机台的研发，相信不久的将来，HVPE法和MOVPE法都有望成为主流的氧化镓外延工艺。

        目前氧化镓衬底的缺陷数量还有待降低。以EFG法为例，近两年的研究显示，衬底生长过程中，由于晶体内部的气泡残留会产生许多nanopipe缺陷，这类缺陷会随着外延生长穿透薄膜(尤其在(010)面)，在薄膜表面形成诸多Hillock-like结构，进而大大降低薄膜的电子迁移率和组件制备的良率。衬底工艺的提升是氧化镓能否起飞的关键因素(再来才是尺寸与价格)，还有待国内外的厂商伙伴改进突破。

        学校与企业要建立更有效的沟通管道，许多企业研发的难题应该要透过学校的课题组解决，而企业的重心要放在工艺量产与质量提升。另外一方面，也要多鼓励“科学家创业“，让优秀的科研成果能够落地，也加强科研课题的实务化。

        希望联盟能成为一个广阔且高效的沟通平台，多举办相关研讨会，让学界跟业界的从业人士能快速交流成果与难题，一起推动氧化镓技术的发展。